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唐本忠院士2019年成果精選：引領(lǐng)“聚集誘導(dǎo)發(fā)光”領(lǐng)域閃耀頂刊

來(lái)源：本站時(shí)間：2020-01-02 15:52:54 瀏覽：9218次

人物介紹

唐本忠1982年畢業(yè)于華南理工大學(xué)高分子系，獲工學(xué)學(xué)士學(xué)位。1985年和1988年分別獲日本京都大學(xué)碩士、博士學(xué)位。曾在多倫多大學(xué)從事博士后研究，于日本NEOS公司中央研究所任高級(jí)研究員。1994年至今任香港科技大學(xué)助理教授、副教授、教授、講座教授。2009年當(dāng)選中科院院士。2012年起受聘為華南理工大學(xué)雙聘院士。

根據(jù)Google Scholar顯示，截至2019年12月22日，唐本忠院士總引用次數(shù)高達(dá)92273次，h指數(shù)為139。

唐本忠院士于2001年首次發(fā)現(xiàn)不同于傳統(tǒng)熒光材料的發(fā)光現(xiàn)象，他創(chuàng)造性地提出“聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）”概念，在發(fā)光材料研究領(lǐng)域取得重大原創(chuàng)性突破。不同于傳統(tǒng)發(fā)光材料的“聚集導(dǎo)致發(fā)光猝滅”，具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光性質(zhì)的熒光材料在溶液態(tài)發(fā)光微弱，甚至不發(fā)光，而在聚集態(tài)卻表現(xiàn)出發(fā)光增強(qiáng)的現(xiàn)象。通過(guò)唐本忠院士團(tuán)隊(duì)和其他科研人員的共同努力，具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光性質(zhì)的熒光材料已經(jīng)在生物檢測(cè)、成像、光電顯示等多個(gè)領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)了應(yīng)用。這篇文章將重點(diǎn)介紹唐本忠院士課題組2019年以來(lái)，在AIE領(lǐng)域做出的重大研究進(jìn)展。

1. J. Am. Chem. Soc.：用于無(wú)標(biāo)記雙鏈DNA特異性識(shí)別和單核苷酸多態(tài)性檢測(cè)的雙色AIEgen

J. Am. Chem. Soc.：用于無(wú)標(biāo)記雙鏈DNA特異性識(shí)別和單核苷酸多態(tài)性檢測(cè)的雙色AIEgen

DNA序列的簡(jiǎn)單、快速和靈敏的測(cè)定在遺傳分析、臨床診斷和分子生物學(xué)研究中具有重要意義。目前，基于互補(bǔ)堿基配對(duì)的大多數(shù)DNA檢測(cè)方法，基本上都要求與復(fù)雜修飾的單鏈DNA（ssDNA）探針或分析物雜交，從而帶來(lái)了諸多不便。

基于此，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種具有聚集誘導(dǎo)發(fā)射（AIE）特性的強(qiáng)大分子，TPBT。它可以通過(guò)發(fā)出紅色（?640 nm）和綠色（?537 nm）的獨(dú)特雙色熒光信號(hào)來(lái)特異性識(shí)別雙鏈DNA（dsDNA）。當(dāng)TPBT與dsDNA、ssDNA、蛋白質(zhì)和其他聚陰離子分析物結(jié)合時(shí)，在640 nm附近觀(guān)察到紅色發(fā)射。然而，在537 nm附近的綠色發(fā)射被證明是TPBT對(duì)dsDNA的排他性反應(yīng)，這與TPBT結(jié)合凹槽后的構(gòu)象變化密切相關(guān)。

除此之外，TPBT可以區(qū)分dsDNA序列中的單核苷酸多態(tài)性（SNP），并以超高的靈敏度和特異性來(lái)檢測(cè)紫外線(xiàn)對(duì)DNA的破壞。這種基于AIEgen的無(wú)標(biāo)記dsDNA檢測(cè)方法簡(jiǎn)便、可靠且通用，將在基因組和疾病診斷方面取得重大進(jìn)展。

文獻(xiàn)鏈接：A Dual-Color Emissive AIEgen for Specific and Label-Free Double-Stranded DNA Recognition and Single Nucleotide Polymorphisms Detection

(J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI:10.1021/jacs.9b09239)

2. J. Am. Chem. Soc.：來(lái)自四苯基乙烯籠的多色可調(diào)諧聚合物納米粒子，用于活細(xì)胞中的溫度傳感

J. Am. Chem. Soc.：來(lái)自四苯基乙烯籠的多色可調(diào)諧聚合物納米粒子，用于活細(xì)胞中的溫度傳感

溫度是細(xì)胞的關(guān)鍵物理參數(shù)，因?yàn)闇囟瓤梢哉{(diào)節(jié)每個(gè)細(xì)胞內(nèi)生化反應(yīng)和生物過(guò)程。感知活細(xì)胞的細(xì)胞內(nèi)溫度，特別是患病的細(xì)胞，例如炎癥細(xì)胞和腫瘤細(xì)胞，伴隨著源自動(dòng)脈充血或代謝增強(qiáng)的細(xì)胞內(nèi)變異，可以提供有關(guān)其病理學(xué)和生理學(xué)的信息，進(jìn)而有助于精確診斷和治療。

當(dāng)前，正在開(kāi)發(fā)許多有前景的用于感測(cè)局部溫度的方法，包括掃描探針顯微鏡和納米級(jí)測(cè)溫法等。但是，大多數(shù)這些現(xiàn)有方法都存在諸如靈敏度低、受本地化學(xué)環(huán)境和周?chē)橘|(zhì)的光學(xué)特性影響的系統(tǒng)誤差之類(lèi)的缺點(diǎn)。近來(lái)，使用熒光有機(jī)納米顆?；虻鞍踪|(zhì)來(lái)感測(cè)細(xì)胞內(nèi)溫度的熒光熱成像技術(shù)已經(jīng)成為具有高靈敏度和準(zhǔn)確性的有效方法。

基于此，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)利用聚集誘導(dǎo)發(fā)光的四苯基乙烯（TPE）基的籠子作為引發(fā)劑，通過(guò)原子轉(zhuǎn)移自由基聚合（ATRP）合成了兩親的基于籠子的聚（N-異丙基丙烯酰胺）（PNIPAM）聚合物（CNP）。在水性介質(zhì)中，將獲得的兩親性CNP組裝成納米顆粒，可以簡(jiǎn)單地通過(guò)其他兩個(gè)原色來(lái)調(diào)節(jié)，進(jìn)而作為三色之一的藍(lán)色發(fā)射。當(dāng)內(nèi)部發(fā)生級(jí)聯(lián)FRET時(shí)，獲得了三色熒光系統(tǒng)，通過(guò)協(xié)調(diào)這些熒光團(tuán)的質(zhì)量比，可以設(shè)計(jì)發(fā)射的顏色。

由于異丙基之間的疏水作用與連接酰胺和水的氫鍵競(jìng)爭(zhēng)，導(dǎo)致CNP上的PNIAM會(huì)根據(jù)溫度而收縮或延伸。因此，可逆的空間變化可通過(guò)調(diào)節(jié)FRET對(duì)的距離或苯環(huán)的分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)來(lái)實(shí)現(xiàn)熱致變色。最后，這種生物相容的熱響應(yīng)材料在細(xì)胞內(nèi)溫度報(bào)告中被證明是非常有效的。

文獻(xiàn)鏈接：Multicolor Tunable Polymeric Nanoparticle from Tetraphenylethylene-Cage for Temperature Sensing in Living Cells

(J. Am. Chem. Soc., 2019, DOI:10.1021/jacs.9b11544)

3. Angew. Chem. Int. Chem.：多個(gè)目標(biāo)的時(shí)間依賴(lài)性光動(dòng)力療法：一種高效的AIE活性光敏劑用于選擇性細(xì)菌清除和癌細(xì)胞消融

Angew. Chem. Int. Chem.：多個(gè)目標(biāo)的時(shí)間依賴(lài)性光動(dòng)力療法：一種高效的AIE活性光敏劑用于選擇性細(xì)菌清除和癌細(xì)胞消融

病原體感染和癌癥是人類(lèi)的兩個(gè)主要健康問(wèn)題。在這個(gè)工作中，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)通過(guò)一步反應(yīng)合成了稱(chēng)為4TPA-BQ的有機(jī)鹽光敏劑（PS）。4TPA-BQ具有聚集誘導(dǎo)發(fā)光的性質(zhì)。由于產(chǎn)生了聚集誘導(dǎo)的活性氧，并且ΔE_ST足夠小，因此4TPA-BQ的¹O₂產(chǎn)生效率達(dá)到了97.8％。體外和體內(nèi)實(shí)驗(yàn)證實(shí)，4TPA-BQ在短時(shí)間內(nèi)（15分鐘）具有良好的生物相容性，對(duì)氨芐青霉素耐藥的大腸桿菌表現(xiàn)出強(qiáng)大的光動(dòng)力抗菌性能。

當(dāng)孵育時(shí)間持續(xù)足夠長(zhǎng)的時(shí)間（12小時(shí)）時(shí)，癌細(xì)胞將被有效消融，而正常細(xì)胞則基本不受影響。這是首次在一個(gè)單獨(dú)的光敏劑中報(bào)道時(shí)間依賴(lài)性熒光引導(dǎo)的光動(dòng)力療法，只需改變外部條件即可實(shí)現(xiàn)有序和多重靶向。4TPA-BQ揭示了在臨床應(yīng)用中實(shí)施高效光動(dòng)力學(xué)治療的新設(shè)計(jì)原理。

文獻(xiàn)鏈接：Time-Dependent Photodynamic Therapy for Multiple Targets: A Highly Efficient AIE-Active Photosensitizer for Selective Bacterial Elimination and Cancer Cell Ablation

(Angew. Chem. Int. Ed, 2019, DOI: 10.1002/anie.201909706)

4. Angew. Chem. Int. Chem.：簡(jiǎn)單的四苯基乙烯衍生物的多重防偽保證——高對(duì)比度、多態(tài)機(jī)械致變色和光致變色

Angew. Chem. Int. Chem.：簡(jiǎn)單的四苯基乙烯衍生物的多重防偽保證——高對(duì)比度、多態(tài)機(jī)械致變色和光致變色

刺激響應(yīng)性變色材料是響應(yīng)外部刺激而具有可變外觀(guān)或發(fā)射顏色的智能材料。根據(jù)刺激方式、變色現(xiàn)象可分為熱致變色，光致變色，電致變色和機(jī)械變色等。其中，有機(jī)材料的機(jī)械變色在外力作用下顯示出可逆的發(fā)光色變化。如今，已經(jīng)探索了許多具有AIE骨架的機(jī)械致變色化合物，例如四苯基乙烯、氰基-二苯乙烯基苯和二苯乙烯基苯。機(jī)械致變色與AIE的關(guān)系引起了廣泛的關(guān)注。

然而，它們大多表現(xiàn)出兩色切換、低對(duì)比度發(fā)射或長(zhǎng)時(shí)間轉(zhuǎn)換的特點(diǎn)，因此仍遠(yuǎn)未達(dá)到實(shí)際應(yīng)用。具有高靈敏度，響應(yīng)速度快，高對(duì)比度和多種顏色的機(jī)械變色化合物的開(kāi)發(fā)仍處于挑戰(zhàn)之中。

在這個(gè)工作中，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了新型四苯乙烯（TPE）衍生物的設(shè)計(jì)，其具有聚集誘導(dǎo)發(fā)射（AIE）、多態(tài)機(jī)械變色和自恢復(fù)光致變色特性的集成。此外，該分子易于研磨、加熱和蒸氣熏蒸，并顯示出相應(yīng)的發(fā)射顏色轉(zhuǎn)變。加熱的粉末或單晶表現(xiàn)出可逆的光致變色現(xiàn)象。

短時(shí)間的紫外線(xiàn)照射后，它呈現(xiàn)出明亮的紅色，但在1分鐘內(nèi)恢復(fù)到原來(lái)的白色外觀(guān)。光致變色是由于紫外線(xiàn)照射下形成了光環(huán)化中間體，而可持久的機(jī)械致變色歸因于分子從頭到尾的堆積而產(chǎn)生的弱分子相互作用。這種可逆的多態(tài)、高對(duì)比度和快速響應(yīng)的機(jī)械致變色，其與光致變色性質(zhì)的配合可在高級(jí)防偽應(yīng)用中雙重增強(qiáng)多模保證。

文獻(xiàn)鏈接：Multiple Anti-Counterfeiting Guarantees from a Simple Tetraphenylethylene Derivative-High-Contrasted and Multi-State Mechanochromism and Photochromism

(Angew. Chem. Int. Ed, 2019, DOI: 10.1002/anie.20190530)

5. Adv. Mater.：通過(guò)可控宏觀(guān)組裝策略，開(kāi)發(fā)出一種具有魔方結(jié)構(gòu)的AIE水凝膠材料

Adv. Mater.：通過(guò)可控宏觀(guān)組裝策略，開(kāi)發(fā)出一種具有魔方結(jié)構(gòu)的AIE水凝膠材料

生命系統(tǒng)中包含微觀(guān)組裝和宏觀(guān)組裝。相比廣泛報(bào)道的微觀(guān)組裝，宏觀(guān)組裝的研究雖然相對(duì)較少，但在眾多領(lǐng)域均具有重大意義。

在這個(gè)工作中，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)利用可控宏觀(guān)組裝策略和AIE水凝膠材料，開(kāi)發(fā)出一種具有魔方結(jié)構(gòu)的AIE水凝膠材料，通過(guò)物理旋轉(zhuǎn)和化學(xué)刺激的方法提供了多種變化的彩色圖案。基于苯甲醛和酰肼形成的動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵（dynamic covalent interaction），作者制備了空白水凝膠和藍(lán)、綠、黃、橙、紅、白顏色的AIE水凝膠基元。

通過(guò)界面長(zhǎng)時(shí)間（24小時(shí)）的動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵粘附，七種凝膠基元可宏觀(guān)組裝成表面具有六種熒光顏色的水凝膠立方體單元；隨后，界面短時(shí)間（1小時(shí)）的動(dòng)態(tài)共價(jià)鍵粘附可進(jìn)一步宏觀(guān)組裝成魔方結(jié)構(gòu)的AIE水凝膠。七種凝膠基元之間的強(qiáng)粘附保證了整體結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性，而水凝膠立方體單元之間弱的粘附提供了最終結(jié)構(gòu)的靈活變動(dòng)性。

由于體系中粘附作用力的強(qiáng)弱結(jié)合，魔方AIE水凝膠的表面圖案可以通過(guò)物理旋轉(zhuǎn)方式得到變化。又由于AIE分子的刺激響應(yīng)性，外部刺激也可以改變水凝膠的表面圖案。這一研究對(duì)于如何利用可控作用力構(gòu)筑功能性宏觀(guān)組裝材料提供了新思路。

文獻(xiàn)鏈接：A Functioning Macroscopic “Rubik's Cube” Assembled via Controllable Dynamic Covalent Interactions

(Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201902365)

6. Adv. Mater.：AIEgen納米晶體的聚集誘導(dǎo)非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)，用于超深體內(nèi)生物成像

Adv. Mater.：AIEgen納米晶體的聚集誘導(dǎo)非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)，用于超深體內(nèi)生物成像

非線(xiàn)性光學(xué)顯微鏡憑借其獨(dú)特的深度光學(xué)切片、高空間分辨率成像和生物樣本3D重建功能，已成為生物成像研究的強(qiáng)大工具。開(kāi)發(fā)具有強(qiáng)非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)的有機(jī)熒光探針，特別是三次諧波產(chǎn)生（THG），對(duì)于將非線(xiàn)性顯微成像用于生物醫(yī)學(xué)應(yīng)用是很有希望的。

在這個(gè)工作中，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)證明了基于具有明亮的近紅外發(fā)射的聚集誘導(dǎo)發(fā)射（AIE）發(fā)光劑（DCCN）制備有機(jī)納米晶體的簡(jiǎn)單方法的可行性。在納米粒子中，尤其是結(jié)晶納米粒子中，觀(guān)察到了DCCN的聚集誘導(dǎo)的非線(xiàn)性光學(xué)效應(yīng)，包括二光子熒光（2PF）、三光子熒光（3PF）和THG。DCCN的納米晶體分別成功地應(yīng)用于1040 nm NIR-II激發(fā)的2PF顯微鏡和1560 nm NIR-II激發(fā)的THG顯微鏡，以重建小鼠腦血管的3D血管。

其中，THG顯微鏡比2PF顯微鏡具有更高的空間分辨率和亮度，并且可以在小鼠大腦的最深800微米處可視化直徑約為2.7微米的小血管。因此，這一發(fā)現(xiàn)有望激發(fā)新的認(rèn)知，以開(kāi)發(fā)具有多非線(xiàn)性（特別是THG）的先進(jìn)AIE材料，以用于多峰非線(xiàn)性光學(xué)顯微鏡。

文獻(xiàn)鏈接：Aggregation-Induced Nonlinear Optical Effects of AIEgen Nanocrystals for Ultradeep In Vivo Bioimaging

(Adv. Mater., 2019, DOI: 10.1002/adma.201904799)

7. Nat. Commun.：通過(guò)分子內(nèi)三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移提高持久性有機(jī)室溫磷光的效率

Nat. Commun.：通過(guò)分子內(nèi)三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移提高持久性有機(jī)室溫磷光的效率

持續(xù)發(fā)光是一種有趣的現(xiàn)象，具有特殊的應(yīng)用。但是，能夠持久發(fā)光的有機(jī)材料（例如持久性有機(jī)室溫磷光）的開(kāi)發(fā)，由于其普遍的低效率而落后。此外，提高有機(jī)發(fā)光體的磷光效率通常會(huì)導(dǎo)致其壽命短，這是不可調(diào)節(jié)的障礙。

基于此，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)報(bào)告了一種通過(guò)分子內(nèi)三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移來(lái)提高磷光效率的策略。（溴）二苯并呋喃或（溴）二苯并噻吩向咔唑的配位增加了系間竄越，并提供了分子內(nèi)三重態(tài)橋，以提供近似定量的放熱三重態(tài)-三重態(tài)能量轉(zhuǎn)移，從而重新填充了咔唑的最低三重態(tài)。所有這些因素共同作用，以促進(jìn)有效的磷光。低溫光譜、能級(jí)和壽命研究揭示了單個(gè)分子中三重態(tài)激子的產(chǎn)生和轉(zhuǎn)移。這里的策略將使?jié)撛诘母呖萍紤?yīng)用能夠開(kāi)發(fā)出有效的磷光材料。

文獻(xiàn)鏈接：Boosting the ef?ciency of organic persistent room-temperature phosphorescence by intramolecular triplet-triplet energy transfer

(Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-09561-8)

8. Nat. Commun.：芳香性翻轉(zhuǎn)驅(qū)動(dòng)分子內(nèi)振動(dòng)用于構(gòu)建振動(dòng)受限型聚集誘導(dǎo)發(fā)光體系

Nat. Commun.：芳香性翻轉(zhuǎn)驅(qū)動(dòng)分子內(nèi)振動(dòng)用于構(gòu)建振動(dòng)受限型聚集誘導(dǎo)發(fā)光體系

聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）是一種與激發(fā)態(tài)分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)密切相關(guān)的光物理現(xiàn)象。由于在生物醫(yī)學(xué)和光電子學(xué)中的重要應(yīng)用，AIE引起了越來(lái)越多的關(guān)注，但對(duì)激發(fā)態(tài)分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)的深入了解尚未完全開(kāi)發(fā)。

在這個(gè)工作中，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)環(huán)辛酸噻吩的非芳族環(huán)戊烯衍生物盡管不具有可旋轉(zhuǎn)基元，但仍顯示出典型的AIE現(xiàn)象。通過(guò)光致發(fā)光光譜、時(shí)間分辨吸收光譜、理論計(jì)算、圓二色性以及與壓力相關(guān)的熒光光譜等研究了其潛在機(jī)理，這表明從基態(tài)到激發(fā)態(tài)的芳香性翻轉(zhuǎn)可以作為引起激發(fā)態(tài)分子內(nèi)振動(dòng)的驅(qū)動(dòng)力，導(dǎo)致AIE現(xiàn)象。因此，芳香族翻轉(zhuǎn)被證明是開(kāi)發(fā)振動(dòng)AIE系統(tǒng)的可靠策略。這項(xiàng)工作也為理解發(fā)光分子的激發(fā)態(tài)分子內(nèi)運(yùn)動(dòng)行為提供了新的觀(guān)點(diǎn)。

文獻(xiàn)鏈接：Non-aromatic annulene-based aggregation-induced emission system via aromaticity reversal process

(Nat. Commun., 2019, DOI: 10.1038/s41467-019-10818-5)

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