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大哥帶小弟：MOFs和COFs近期成果匯總（孫學(xué)良、周宏才、周豪慎、唐智勇、李映偉…）

來源：本站時(shí)間：2020-11-05 09:56:15 瀏覽：7143次

眾所周知，金屬有機(jī)骨架化合物（Metal organic Frameworks，MOFs）是由無機(jī)金屬中心（金屬離子或金屬簇）與橋連的有機(jī)配體通過自組裝相互連接，形成的一類具有周期性網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的晶態(tài)多孔材料。由于MOFs具有多孔、大比表面積、可設(shè)計(jì)性強(qiáng)、多金屬位點(diǎn)等諸多性能，在近20多年里，其被廣泛研究并用于氣體貯存、分子分離、催化、藥物緩釋等領(lǐng)域。
共價(jià)有機(jī)骨架（Covalent Organic Frameworks，COFs）材料在2005年被首次發(fā)現(xiàn)，隨后也得到了廣泛的研究。COFs材料是指由輕原子（H、C、N等）通過共價(jià)鍵連接形成的具有二維（2D）拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的晶體材料，具有孔徑均一、易修飾等優(yōu)點(diǎn)。通過在單體或者COFs聚合物上引入官能基團(tuán)，可以使COFs材料有許多獨(dú)特的性能，進(jìn)而在吸附、催化等領(lǐng)域具有極大的應(yīng)用潛力。
鑒于此，本文選取了部分課題組近期在優(yōu)質(zhì)期刊上發(fā)表的有關(guān)于MOFs和COFs材料的文章，以供大家了解和學(xué)習(xí)！

1、Advanced Energy Materials：在電化學(xué)催化中，MOF衍生的單原子催化劑的最新進(jìn)展
大哥帶小弟：MOFs和COFs近期成果匯總（孫學(xué)良、周宏才、周豪慎、唐智勇、李映偉…）-1
如今，電催化技術(shù)在清潔能源轉(zhuǎn)化中發(fā)揮著重要作用，有助于未來可持續(xù)技術(shù)的發(fā)展。其中，基于金屬有機(jī)骨架（MOF）的單原子催化劑（SACs）是電化學(xué)催化應(yīng)用中新興的非常規(guī)材料。其具有獨(dú)特的電子結(jié)構(gòu)、低配位環(huán)境、量子尺寸效應(yīng)等優(yōu)點(diǎn)，有望在清潔能源轉(zhuǎn)換領(lǐng)域提高電催化活性、穩(wěn)定性和選擇性。
基于此，加拿大西安大略大學(xué)的孫學(xué)良教授和深圳大學(xué)的Jing-Li Luo教授等人報(bào)道一篇關(guān)于MOF衍生的SACs在電化學(xué)應(yīng)用中的綜述。首先系統(tǒng)的介紹了MOF合成路線以提供分散良好的SACs以及各自的合成機(jī)理，并仔細(xì)討論了每種策略的典型實(shí)例。然后總結(jié)了涉及的表征技術(shù)，有助于了解隔離和空間分布、局部電子結(jié)構(gòu)、SACs的協(xié)調(diào)環(huán)境，并利用密度泛函理論（DFT）計(jì)算加深了對穩(wěn)定機(jī)制的理解。此外，闡釋了MOF衍生的SACs的一些重要的電催化應(yīng)用和電催化機(jī)理，包括氧化還原反應(yīng)、CO2還原反應(yīng)、氮?dú)膺€原反應(yīng)、析氫/析氧反應(yīng)等。最后，作者還提出了一些技術(shù)挑戰(zhàn)和相應(yīng)的研究方向，以促進(jìn)高性能SACs的未來發(fā)展。
文章信息：Zhongxin Song et al. Recent Advances in MOF-Derived Single Atom Catalysts for Electrochemical Applications. Advanced Energy Materials, 2020, DOI: 10.1002/aenm.202001561.

2、Advanced Materials：MOF作為一種多功能離子篩薄膜可制備長壽命的水系鋅-碘電池
大哥帶小弟：MOFs和COFs近期成果匯總（孫學(xué)良、周宏才、周豪慎、唐智勇、李映偉…）-2
三碘化物/碘化物（I3-/I-）的氧化還原對具有安全性高和成本低的優(yōu)勢，將其引入水系可充電鋅-碘（Zn-I2）電池中是一種很有前景的策略。然而，由于三碘化物不受控制的穿梭效應(yīng)和在鋅負(fù)極上的不良副反應(yīng)，Zn-I2電池的使用壽命仍需要提高。
基于此，南京大學(xué)的周豪慎教授和日本國家先進(jìn)工業(yè)與技術(shù)研究所（AIST）的Yu Qiao等人利用空間分辨率拉曼光譜和顯微紅外光譜發(fā)現(xiàn)，Zn負(fù)極容易受到水和碘物種引起的腐蝕。研究發(fā)現(xiàn)，MOF被用作離子篩薄膜時(shí)，可以同時(shí)解決Zn-I2電池的這些問題。利用多功能MOF薄膜抑制了I3-的穿梭和Zn負(fù)極上相關(guān)的寄生副反應(yīng)。同時(shí)，通過調(diào)節(jié)電解質(zhì)的溶劑化結(jié)構(gòu)，MOF通道可以構(gòu)建獨(dú)特的電解質(zhì)結(jié)構(gòu)（比飽和電解質(zhì)中的離子聚集更多）。通過同時(shí)改善碘正極和Zn負(fù)極，Zn-I2電池可實(shí)現(xiàn)超長使用壽命（> 6000次循環(huán)）、高容量保持率（84.6％）和高可逆性（庫倫效率：99.65％）。總之，該工作不僅系統(tǒng)地揭示了游離水和碘物種對Zn負(fù)極的寄生影響，而且為開發(fā)出長壽命Zn-I2水系電池提供了新思路。
文章信息：Huijun Yang et al. A Metal-Organic Framework as a Multifunctional Ionic Sieve Membrane for Long-Life Aqueous Zinc-Iodide Batteries. Advanced Materials, 2020, DOI: 10.1002/adma.202004240.

3、Journal of the American Chemical Society：將活性位點(diǎn)精確地嵌入介孔Zr-MOF以實(shí)現(xiàn)高效光催化
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在過去20年里，研究人員對微孔金屬有機(jī)骨架（MOFs）的孔結(jié)構(gòu)進(jìn)行了大量的研究，并已將各種官能團(tuán)擴(kuò)展到骨架中。然而，基本不能實(shí)現(xiàn)同時(shí)具有目標(biāo)孔徑和首選功能的MOFs。因?yàn)?，許多精心設(shè)計(jì)的材料的適用性通常受到微孔框架孔徑小的限制。
基于此，美國德州農(nóng)工大學(xué)的周宏才教授和中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所的Mingyan Wu等人報(bào)道了一種基于Zr6簇和四位羧酸鹽配體合成的介孔MOFs，即為PCN-808。其中，PCN-808具有易于接近的配位不飽和金屬位點(diǎn)和固有的靈活性，使其成為通過連接劑作用進(jìn)行合成后修飾的主要支架。在保持骨架的介孔性同時(shí)，將線性釕（Ru）基金屬配體成功并精確地連接到PCN-808的開放通道壁中。通過Aza-Henry反應(yīng)測試了制備的PCN-808-BDBR材料的光催化活性，并在6次催化循環(huán)后，仍具有高轉(zhuǎn)化率。此外，由于骨架的介孔性質(zhì)，PCN-808-BDBR還具有優(yōu)異的產(chǎn)率，可用于將二氫青蒿酸光催化氧化為青蒿素。
文章信息：Jiandong Pang et al. Precisely Embedding Active Sites into a Mesoporous Zr-Framework through Linker Installation for High-efficiency Photocatalysis. Journal of the American Chemical Society, 2020, DOI: 10.1021/jacs.0c05758.

4、Coordination Chemistry Reviews：基于過渡金屬的MOFs用于析氧反應(yīng)（OER）
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開發(fā)用于析氧反應(yīng)（OER）的高級(jí)電催化劑，對開發(fā)金屬-空氣電池、燃料電池和水電解槽至關(guān)重要。其中，合理設(shè)計(jì)和制造具有高比表面積、大量暴露活性位點(diǎn)和多孔結(jié)構(gòu)的電催化劑是提高電催化性能的一種有效方法。MOFs具有大的表面積、高孔隙率等優(yōu)點(diǎn)，作為高效OER電催化劑有巨大潛力。
基于此，華南理工大學(xué)的李映偉教授和Jianmin Chen等人報(bào)道了關(guān)于基于過度金屬的MOF材料用于OER的綜述。該篇綜述的重點(diǎn)是基于過渡金屬（Fe、Co和Ni等）的MOF材料的制備和利用的最新進(jìn)展，包括原始的MOFs、MOF復(fù)合材料及其OER衍生物。此外，作者還概述并討論了合成設(shè)計(jì)、成分和結(jié)構(gòu)改進(jìn)等各種典型策略，以提高OER中基于MOF材料的活性。最后，作者在已有成果的基礎(chǔ)上，總結(jié)了該領(lǐng)域的現(xiàn)狀和未來發(fā)展的前景。
文章信息：Qiannan Liang et al. Transition metal-based metal-organic frameworks for oxygen evolution reaction. Coordination Chemistry Reviews, 2020, DOI: 10.1016/j.ccr.2020.213488.

5、Coordination Chemistry Reviews：納米多孔材料用于手性拆分
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眾所周知，手性是一種在自然界中普遍存在的特征。例如，具有純對映體形式的手性物質(zhì)對于生命的產(chǎn)生和進(jìn)化至關(guān)重要。因此，對映異構(gòu)體的手性分離在生命科學(xué)和制藥工業(yè)中都具有重要意義。目前，最廣泛采用的手性分離策略是色譜分離和薄膜輔助分離，后一種有望用于大規(guī)模生產(chǎn)。
基于此，國家納米科學(xué)中心的唐智勇研究員和李連山研究員等人報(bào)道了一篇關(guān)于納米多孔材料用于手性分離的綜述。在該綜述中，作者總結(jié)了近年來開發(fā)的具有固有微孔的創(chuàng)新材料的合成和結(jié)構(gòu)調(diào)控，及其在手性拆分中的應(yīng)用，包括金屬有機(jī)骨架（MOFs）、共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）、改性石墨烯或氧化石墨烯（GO）、多孔有機(jī)籠（POCs）等。其中，重點(diǎn)研究了具有固有手性微孔或孔道的新型多孔材料的設(shè)計(jì)和構(gòu)建，及其作為色譜固定相或分離膜在手性分離中的應(yīng)用。
文章信息：Zhifei Sun et al. Nanoporous materials for chiral resolution. Coordination Chemistry Reviews, 2020, DOI: 10.1016/j.ccr.2020.213481.

6、Advanced Materials：新型COF薄膜助力超快陰離子傳輸
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隨著全有機(jī)框架的出現(xiàn)，設(shè)計(jì)用于陰離子傳輸?shù)倪@種結(jié)構(gòu)在能量轉(zhuǎn)換和存儲(chǔ)應(yīng)用中具有廣闊的前景。基于此，天津大學(xué)的姜忠義教授等人報(bào)道了一種通過新型共價(jià)有機(jī)骨架（COFs）膜來實(shí)現(xiàn)陰離子超快傳輸?shù)姆椒?。該方法利用一種相轉(zhuǎn)移聚合的工藝，使得季銨鹽官能化的側(cè)鏈以沿框架內(nèi)的通道密集且有序排列。所制備的COFs膜具有最高的氫氧化物電導(dǎo)率（在80 oC時(shí)為212 mS cm-1）。同時(shí)，作者發(fā)現(xiàn)了更短、更親水的側(cè)鏈有利于陰離子傳輸?？傊?，本工作突出了全有機(jī)骨架材料在設(shè)計(jì)離子交換膜和離子篩分膜中的應(yīng)用前景。
文章信息：Xueyi He et al. De Novo Design of Covalent Organic Framework Membranes toward Ultrafast Anion Transport. Advanced Materials, 2020, DOI: 10.1002/adma.202001284.

7、Journal of the American Chemical Society：空間位阻策略助力表面生長單層同手性2D COFs
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研究表面合成中的手性問題，其不僅對制造原子精確的共價(jià)鍵合的手性物質(zhì)具有重要意義，而且對于揭示涉及化學(xué)反應(yīng)的手性現(xiàn)象也很重要。
基于此，中科院化學(xué)研究所的王棟研究員和Ting Chen等人報(bào)道了一種基于空間位阻策略在表面生長單層同手性二維（2D）共價(jià)有機(jī)骨架（COF）的方法，并利用該方法成功地控制了前手性單體的手性表達(dá)和新形成的C=N鍵。當(dāng)三位單體與帶有苯基取代基的前手性位分子結(jié)合時(shí)，前體的兩個(gè)對映異構(gòu)體通過可變的C=N鍵無規(guī)地整合到產(chǎn)物中，導(dǎo)致六角形骨架扭曲而沒有手性表達(dá)。在前手性單體修飾上大體積取代基后，制備了高度規(guī)則的同手性2D COFs，并且所有C=N鍵具有相同的構(gòu)型。利用高分辨率掃描隧道顯微鏡圖像的結(jié)構(gòu)分析和理論模擬發(fā)現(xiàn)，通過空間位阻效應(yīng)驅(qū)動(dòng)的對映選擇性表面聚合可生成同手性2D COFs。總之，該結(jié)果不僅有益于理解和控制表面合成中的手性，而且為表面生長高度規(guī)則的COFs提供了新方法。
文章信息：Cheng Lu et al. On-Surface Growth of Single-Layered Homochiral 2D Covalent Organic Frameworks by Steric Hindrance Strategy. Journal of the American Chemical Society, 2020, DOI: 10.1021/jacs.0c06468.

8、Progress in Polymer Science：COF：聚合物化學(xué)和功能設(shè)計(jì)
大哥帶小弟：MOFs和COFs近期成果匯總（孫學(xué)良、周宏才、周豪慎、唐智勇、李映偉…）-8
共價(jià)有機(jī)骨架（COF）是一類晶體多孔聚合物，能夠?qū)⒂袡C(jī)單元共價(jià)整合到周期性排列的骨架和對齊的多邊形孔中。因此，具有這種結(jié)構(gòu)特征的聚合物平臺(tái)，不僅可以設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)，還可以設(shè)計(jì)功能。特別是，COF的一級(jí)和高級(jí)結(jié)構(gòu)是完全可以預(yù)先設(shè)計(jì)的，并且可以綜合控制，從而為功能材料的設(shè)計(jì)提供了新的化學(xué)原理圖。
基于此，新加坡國立大學(xué)的Donglin Jiang和海南大學(xué)的Yanan Gao等人報(bào)道了一篇基于COF的聚合物化學(xué)和功能設(shè)計(jì)的最新進(jìn)展的綜述。其中，這些進(jìn)展包括設(shè)計(jì)具有獨(dú)特結(jié)構(gòu)的COF，以及其合成控制和功能開發(fā)。同時(shí)，作者總結(jié)了多邊形拓?fù)湓O(shè)計(jì)的最新進(jìn)展，概述了聚合反應(yīng)以合成各種類型的聚合物，并仔細(xì)研究了其獨(dú)特的功能以闡明最有希望應(yīng)用的結(jié)構(gòu)起源，包括催化、吸附、分子分離、質(zhì)量傳輸和能量存儲(chǔ)。此外，作者提出了要解決的關(guān)鍵問題，并且從化學(xué)和高分子科學(xué)的角度展示了未來的發(fā)展方向。
文章信息：Keyu Geng et al. Covalent organic frameworks: Polymer chemistry and functional design. Progress in Polymer Science, 2020, DOI: 10.1016/j.progpolymsci.2020.101288.