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從Nat. Nanotechnol.、EES、CM等頂刊發(fā)文看二維材料最新進(jìn)展

來源：科學(xué)10分鐘時(shí)間：2021-06-19 15:30:10 瀏覽：7469次

二維材料概述

二維材料是指電子僅可在兩個(gè)維度的納米尺度（1~100 nm）上自由運(yùn)動(dòng)（平面運(yùn)動(dòng)）的材料，如納米薄膜、超晶格、量子阱等。它的全名為二維原子晶體材料，是伴隨著2004年曼徹斯特大學(xué)Geim小組成功分離出單原子層的石墨材料——石墨烯而提出的。

由于石墨烯具有單原子層厚、高載流子遷移率、線性能譜、強(qiáng)度高等優(yōu)點(diǎn)，其相關(guān)研究于2010年獲得諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)。自此，科學(xué)家和產(chǎn)業(yè)界對(duì)石墨烯這種二維材料就開始狂熱的追逐。和體相石墨所不同的是，石墨烯僅有一個(gè)碳原子層厚度，并表現(xiàn)出超優(yōu)異的力學(xué)、電學(xué)等性能。與此同時(shí)，一大批石墨烯之外的二維材料也被相繼開發(fā)出來，從元素周期表來看，這些元素主要包括：過渡金屬、碳族元素、硫族元素等，涉及的二維材料包括：MXenes、TMDs（過渡金屬硫化物）、二維六方氮化硼、黑鱗等等，這些超薄的二維材料和石墨烯一樣，具有和體相材料截然不同的新性能（圖1）。

圖1 二維材料分類

相比于體相材料，單層二維材料的表面原子幾乎完全裸露，原子利用率也大大提高。通過厚度控制和元素?fù)诫s，就可以更加容易地調(diào)控能帶結(jié)構(gòu)和電學(xué)特性，警如硅烯和磷烯。二維材料可以是導(dǎo)體、半導(dǎo)體，也可以是絕緣體；可以是化學(xué)惰性，也可以隨時(shí)進(jìn)行表面化學(xué)修飾。因此，二維材料在不同的應(yīng)用領(lǐng)域，如電子、光電子、傳感器、催化、電池、生物醫(yī)學(xué)等方面展示了巨大的應(yīng)用潛力。

筆者借助“Web of Science”數(shù)據(jù)庫(kù)對(duì)二維材料進(jìn)行了數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)，如圖2所示，可以看到，二維材料目前發(fā)展火熱，涉及領(lǐng)域包括材料、物理、化學(xué)、光學(xué)等諸多領(lǐng)域（“Web of Science”數(shù)據(jù)庫(kù)檢索“Two-dimensional layered material”）。

圖2 “Web of Science”數(shù)據(jù)庫(kù)檢索“Two-dimensional layered material”涉及領(lǐng)域

此外，同樣以“Two-dimensional layered material”為關(guān)鍵詞，檢索其在“Web of Science”數(shù)據(jù)庫(kù)上近十年來的發(fā)文量，可以看到，二維材料近些年的發(fā)文量基本上呈現(xiàn)非常明顯的穩(wěn)步上升趨勢(shì)，可見二維材料的研究之火熱（圖3）。該趨勢(shì)一方面表示了二維材料的熱門，另一方面同樣也解釋了為什么二維材料頻頻登上Nature、Science、JACS、Angewan、AM等頂級(jí)學(xué)術(shù)期刊。

圖3 “Web of Science”數(shù)據(jù)庫(kù)統(tǒng)計(jì)近十年來二維材料發(fā)文趨勢(shì)

為了進(jìn)一步展示二維材料的日漸火熱，筆者一覽頂級(jí)期刊關(guān)于二維材料的研究報(bào)道，并挑選部分最新成果進(jìn)行了解讀，希望能給相關(guān)科研工作者們帶來一絲啟迪與借鑒！

最新成果

1、Nature Nanotechnology：魔角石墨烯隧道器件中的約瑟夫森效應(yīng)

“魔角扭曲雙層石墨烯”（Magic-angle twisted bilayer graphene，MATBG）作為一種具有高度可操控調(diào)節(jié)屬性的二維材料，具有包括金屬態(tài)、絕緣體態(tài)和超導(dǎo)態(tài)等多種相結(jié)構(gòu)。而針對(duì)這些相的局部靜電控制可以讓之前無法在單一材料平臺(tái)上實(shí)現(xiàn)的量子器件多用途操控成為可能。美國(guó)麻省理工學(xué)院的Pablo Jarillo-Herrero和曹原等人在MATBG中設(shè)計(jì)了約瑟夫森結(jié)和僅由靜電門定義的隧道晶體管。其設(shè)計(jì)的多門控制器件幾何結(jié)構(gòu)為弱鏈、屏障和隧道電極提供了獨(dú)立控制特性，所觀察到的現(xiàn)象與超薄超導(dǎo)體的Pearl理論一致。利用MATBG的本征帶隙，作者還展示了在相同MATBG器件中的單片邊緣隧穿光譜，并且測(cè)量了MATBG在超導(dǎo)相中的能譜。同時(shí)，通過引入雙勢(shì)壘幾何結(jié)構(gòu)，該器件可以作為一個(gè)單電子晶體管運(yùn)行，并表現(xiàn)出庫(kù)侖阻塞。這些MATBG隧道器件在單一材料中具有多種功能，可應(yīng)用于石墨烯基可調(diào)諧超導(dǎo)量子位、片上超導(dǎo)電路和電磁傳感等領(lǐng)域。此外，柵極定義的隧道結(jié)在探測(cè)MATBG中的超導(dǎo)階數(shù)參數(shù)方面顯示出突出的進(jìn)展，有望進(jìn)一步擴(kuò)大莫爾條紋在物理學(xué)中的實(shí)際應(yīng)用。

圖4 MATBG約瑟夫森結(jié)的非局部性和可調(diào)性

2、Energy & Environmental Science：MXene電解質(zhì)用于高性能鋅離子電池

水系鋅離子電池（ZIBs）具有高容量、低成本和高安全性，這使其成為最有前途的新型儲(chǔ)能體系之一。當(dāng)前，關(guān)于ZIBs的大多數(shù)研究都集中在開發(fā)具有更高容量的正極并優(yōu)化鋅負(fù)極的循環(huán)性能。但就ZIBs的實(shí)際應(yīng)用而言，長(zhǎng)期以來人們一直忽略了電池的“存放壽命”（存放電池的時(shí)間）。水系ZIBs在存放時(shí)性能容易迅速惡化，這可以歸因于水溶液性質(zhì)對(duì)溫度的高度敏感性以及Zn金屬負(fù)極與水系電解質(zhì)之間的副反應(yīng)，包括腐蝕、析氫（HER）和鈍化。這些副反應(yīng)可能導(dǎo)致界面電阻增加，使鋅負(fù)極利用率降低，最終降低ZIBs的存放壽命。為了提高ZIBs的存放壽命，香港城市大學(xué)支春義教授首次利用聚丙烯酸甲酯（PMA）接枝MXenes來填充聚偏氟乙烯-共六氟丙烯(PVHF)，制備了固體聚合物電解質(zhì)PVHF/MXene-g-PMA。由于高度接枝PMA和PVHF基體之間的相互作用，MXenes得以均勻分散。室溫下，PVHF/MXene-g-PMA比PVHF基體的離子電導(dǎo)率高3個(gè)數(shù)量級(jí)，達(dá)到了2.69×10^-4S cm^-1，實(shí)現(xiàn)了高度可逆的無枝晶鋅沉積/剝離。所制備的固態(tài)全電池消除了HER，抑制了鋅枝晶的產(chǎn)生，在2C倍率下可循環(huán)10000圈，并能在-35℃~100℃正常工作。此外，全固態(tài)ZIBs在低/高溫下的存放壽命超過90天。

圖5 基于PVHF/MXene-g-PMA的固態(tài)Zn/MnHCF全電池性能

3、Advanced Functional Materials：范德華表面上的氧化還原用于二維材料的可逆摻雜

近年來，超薄的二維原子晶體材料（比如石墨烯、六方氮化硼、過渡金屬硫化合物等）因其優(yōu)越的穩(wěn)定性、柔韌性、靈敏度以及載流子遷移率等引起了學(xué)者們極大的研究興趣。雖然這些原子厚度的納米薄膜的范德華表面具有化學(xué)惰性，但是摻雜仍然是調(diào)節(jié)半導(dǎo)體性能至關(guān)重要的途徑。然而，目前在二維材料中進(jìn)行化學(xué)摻雜時(shí)，缺陷的引入常常會(huì)極地大影響到材料的穩(wěn)定性和可重復(fù)性。有鑒于此，Thuc Hue Ly等人直接在完美的各向異性半導(dǎo)體（例如二硫化錸和二硒化錸）的范德華表面進(jìn)行簡(jiǎn)單的紫外線照射（潮濕環(huán)境）或者激光輻照成功地連接或者除去共價(jià)官能化的氧基團(tuán)，實(shí)現(xiàn)了二維原子晶體材料的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)的可逆調(diào)節(jié)。這種不涉及原子缺陷的光化學(xué)方法具有超高的可控性，并且可以有效地控制二維半導(dǎo)體材料中的光學(xué)、電學(xué)和化學(xué)性質(zhì)。而且，該范德華表面的氧化和還原還被進(jìn)一步拓展至微型器件上。無原子缺陷引入的范德華表面被氧化還原也為二維材料相關(guān)的表面功能化以及電化學(xué)方向的應(yīng)用提供了機(jī)會(huì)。研究結(jié)果表明，這種與當(dāng)前半導(dǎo)體行業(yè)密切相關(guān)的氧化還原方法，有望為二維材料的廣泛應(yīng)用提供鋪墊。

圖6 通過光化學(xué)摻雜可調(diào)節(jié)的電傳輸性能

4、ACS Nano：超高長(zhǎng)寬比氮化硼二維納米片展示出超高熱導(dǎo)率

近年來，集成電路和高功率器件的有效散熱已經(jīng)成為制約其發(fā)展的主要因素，但隨著尖端電子產(chǎn)品多功能化和小型化趨勢(shì)的快速發(fā)展，高熱導(dǎo)率已經(jīng)不再是先進(jìn)熱材料的唯一需求，優(yōu)異的電絕緣和機(jī)械性能等也應(yīng)予以重點(diǎn)考慮。綜合來說，通過剝離h-BN塊材制備得到的兼具高面內(nèi)熱導(dǎo)率(理論上可達(dá)1700~2000 W m^-1 K^-1)和高擊穿強(qiáng)度(~35 kV mm^-1)的六方氮化硼納米片(BNNS，又稱“白色石墨烯”)日益受到關(guān)注。為了充分利用BNNS的本征高熱導(dǎo)來提高復(fù)合材料的導(dǎo)熱性能，研究者們主要將目光集中在BNNS導(dǎo)熱逾滲網(wǎng)絡(luò)的構(gòu)筑和BNNS/聚合物基體之間的表/界面修飾上，而對(duì)BNNS的長(zhǎng)徑比(定義為橫向尺寸除以厚度)對(duì)復(fù)合材料導(dǎo)熱性能的影響卻涉獵不多。相關(guān)研究表明，提高石墨烯長(zhǎng)寬比對(duì)石墨烯基復(fù)合材料的導(dǎo)熱增強(qiáng)有積極作用。因此，大長(zhǎng)徑比的BNNS或許能夠成為提高氮化硼基導(dǎo)熱復(fù)合材料熱導(dǎo)率的新途徑。中科院寧波材料所林正得研究員等人開發(fā)了一種基于微射流技術(shù)剝離制備BNNS的方法，該方法產(chǎn)率高(70%~76%)，效率好，所得的BNNS長(zhǎng)徑比高達(dá)1500。由這種BNNS和聚乙烯醇(PVA)基體通過抽濾法制備的復(fù)合薄膜，在BNNS含量為83 wt％時(shí)，平面內(nèi)熱導(dǎo)率可達(dá)67.6 W m^-1 K^-1，相較于基體熱導(dǎo)率提高了約355倍，每1 wt% BNNS對(duì)熱導(dǎo)率的提高幅度更是達(dá)到了極高的427%，并兼具優(yōu)良的力學(xué)和電學(xué)性能。該復(fù)合薄膜作為勻熱膜使用時(shí)，相較于柔性覆銅板，具有更優(yōu)越的散熱性能，為新一代高導(dǎo)熱絕緣熱材料的開發(fā)提供了新思路。

圖7 BNNS/PVA復(fù)合薄膜的熱學(xué)性能

5、Chemistry of Materials：黑磷上范德華外延誘導(dǎo)的單晶金屬薄膜

由于非理想的界面結(jié)構(gòu)，例如界面缺陷或在結(jié)處引入的化學(xué)反應(yīng)，金屬-半導(dǎo)體結(jié)的性質(zhì)通常是不可預(yù)測(cè)的。黑磷（BP）是元素二維半導(dǎo)體晶體，具有褶皺的原子結(jié)構(gòu)以及很高的化學(xué)反應(yīng)活性，但是BP晶體的質(zhì)量很容易受到其表面不受控制的化學(xué)過程的破壞，例如，暴露于周圍環(huán)境或器件制造過程中引起的表面損傷。目前，相關(guān)研究主要致力于通過化學(xué)反應(yīng)來鈍化BP表面，這可以在BP上形成保護(hù)層并提高設(shè)備操作的可靠性。盡管先前的BP表面失活可用于實(shí)現(xiàn)穩(wěn)定的BP-介電界面，但對(duì)BP-金屬界面的研究相對(duì)較少，建立BP與金屬接觸界面的原子級(jí)圖像仍然遙遙無期。有鑒于此，韓國(guó)延世大學(xué)Hyoung Joon Choi等人研究了在BP上各種物理沉積金屬的界面結(jié)構(gòu)和性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)，Au、Ag和Bi通過引導(dǎo)的范德華外延形成具有（110）取向的單晶薄膜。透射電子顯微鏡和X射線光電子能譜證實(shí)，形成的單晶薄膜具有原子級(jí)清晰的范德華金屬-BP界面，且表現(xiàn)出異常的旋轉(zhuǎn)排列。在弱金屬與BP相互作用下，BP的褶皺結(jié)構(gòu)在吸附原子的組裝過程中起著至關(guān)重要的作用，并且可以導(dǎo)致形成單晶，理論分析和計(jì)算也支持了作者的該結(jié)論。研究還表明，BP-金屬結(jié)可根據(jù)金屬表現(xiàn)出各種類型的界面結(jié)構(gòu)，例如形成多晶微結(jié)構(gòu)或金屬磷化物。這項(xiàng)研究為獲得關(guān)于金屬-二維半導(dǎo)體界面結(jié)構(gòu)的真實(shí)視圖提供了一定的指導(dǎo)。

圖8 BP上Au的范德華外延示意圖以及BP-金屬間相互作用的理論計(jì)算

總結(jié)與展望

不難發(fā)現(xiàn)，以石墨烯為代表的二維材料的“崛起”已經(jīng)勢(shì)不可擋。筆者統(tǒng)計(jì)各大頂級(jí)期刊的最新科研成果，均能看到二維材料的身影，其在邏輯器件、存儲(chǔ)器件、射頻器件、傳感器件和柔性器件等領(lǐng)域均有著廣泛的應(yīng)用。尤其是近年來魔角石墨烯的橫空出世，更是將二維材料的研究推向了高潮，相關(guān)科研工作者亦是可以以此為借鑒，拓寬思路！

參考文獻(xiàn)

[1] Rodan-Legrain, D., Cao, Y., Park, J.M, et al. Highly tunable junctions and non-local Josephson effect in magic-angle graphene tunnelling devices. Nat. Nanotechnol. (2021). DOI: org/10.1038/s41565-021-00894-4.

[2] Ze Chen, Xinliang Li, Donghong Wang, et al. Grafted MXene/Polymer Electrolyte for High Performance Solid Zinc Batteries with Enhanced Shelf Life at Low/High Temperatures. Energy & Environmental Science, 2021. DOI: 10.1039/D1EE00409C.

[3] Lingli Huang, Tiefeng Yang, Lok Wing Wong, et al. Redox Photochemistry on Van Der Waals Surfaces for Reversible Doping in 2D Materials. Advanced Functional Materials. 2021. DOI: org/10.1002/adfm.202009166.

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[5] Yangjin Lee, Han-gyu Kim, Tae Keun Yun, et al. Single-Crystalline Metallic Films Induced by van der Waals Epitaxy on Black Phosphorus. Chemistry of Materials. 2021. DOI: 10.1021/acs.chemmater.1c00267.

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