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喜訊：理論計(jì)算助力“碳中和”相關(guān)研究取得突破性進(jìn)展《Nature Nanotechnology》
來(lái)源：測(cè)試GO 時(shí)間：2021-09-24 22:11:03 瀏覽：2620次

二氧化碳電催化還原（CO2RR）制甲酸，可以助力碳中和，并生成高值化學(xué)品，受到科研人員的廣泛關(guān)注。Cu因其具有高活性、低成本被認(rèn)為是最具研究前景的CO2RR催化劑,但其對(duì)甲酸選擇性較低。近日，大連化學(xué)物理研究所肖建平研究員、電子科技大學(xué)夏川教授和中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰教授開發(fā)了一種單原子合金催化劑Pb1Cu電催化CO2轉(zhuǎn)化，其甲酸法拉第效率（FE）高達(dá)96%，電流密度（j）超過1A cm-2。該工作為理性設(shè)計(jì)新型高效的CO2RR催化劑提供了新策略。

要點(diǎn)：采用環(huán)氧凝膠法制備Cu-Pb前驅(qū)體，在CO2飽和的KHCO3電解質(zhì)中，-500mA cm-2恒電流密度下還原制得Pb1Cu催化劑。球差電鏡（HAADF-STEM）結(jié)合X射線能譜（EDS）顯示Pb1Cu催化劑中Pb以單原子形式分散在Cu中，未發(fā)現(xiàn)Pb團(tuán)簇或Pb納米顆粒形成。X射線精細(xì)結(jié)構(gòu)衍射譜（EXAFS）顯示Pb1Cu催化劑中有Pb-O鍵和Pb-Cu鍵，未發(fā)現(xiàn)Pb-Pb鍵，證明Pb單原子的存在。

↓點(diǎn)擊快速預(yù)約同步輻射測(cè)試↓ 

要點(diǎn)：在標(biāo)準(zhǔn)三電極流動(dòng)相電解池中評(píng)價(jià)了Pb1Cu催化CO2RR活性，甲酸是唯一的液體產(chǎn)物。在0.5M KHCO3電解液和-0.8V電壓下，可達(dá)到最高96%的甲酸FE和800 mA cm-2的甲酸電流密度（j formate）。在-0.7V~-1.0V電壓之間，甲酸FEs均穩(wěn)定在90%以上。在-1.0V電壓時(shí)，其j formate 超過1000 mA cm-2。在500 mA cm-2的轉(zhuǎn)化率下，可穩(wěn)定運(yùn)行20h以上，平均甲酸FE在90%左右。

要點(diǎn)：為了避免電解質(zhì)和液體產(chǎn)物混合，使用質(zhì)子傳導(dǎo)固態(tài)電解質(zhì)設(shè)備直接制備純甲酸，陰極利用Pb1Cu催化CO2RR得到HCOO-，與陽(yáng)極產(chǎn)生的H+結(jié)合得到甲酸。在全電池電壓范圍，甲酸FE可維持在90%以上。在-375mA，-3.86V下，甲酸FE可以達(dá)到94%，相當(dāng)于0.16M 純甲酸。在-3.45V下，可平穩(wěn)運(yùn)行180h（甲酸FE> 85%, 電流密度約100 mA cm-2），具有很好的商業(yè)應(yīng)用前景。

要點(diǎn)：Cu、Pb及Pb@Cu三種催化劑的甲酸選擇性低，且產(chǎn)物種類較多，體現(xiàn)了Pb1Cu催化劑中單原子Pb對(duì)甲酸生成具有關(guān)鍵性作用。紅外光譜(ATR-FTIR)和原位拉曼分析發(fā)現(xiàn)Cu催化劑上存在CO*，其來(lái)自COOH*。CO*被認(rèn)為是C-C偶聯(lián)反應(yīng)的重要中間物種，也可進(jìn)一步加氫生成其他C1產(chǎn)物。而Pb1Cu催化劑中未發(fā)現(xiàn)CO*，表明其催化CO2質(zhì)子化會(huì)優(yōu)先形成HCOO，而非COOH。

要點(diǎn)：密度泛函理論（DFT）計(jì)算發(fā)現(xiàn)CO2RR到甲酸的活性呈現(xiàn)雙火山曲線，該反應(yīng)存在兩種機(jī)理。Cu（211）表面走COOH機(jī)理，而單原子合金M1Cu（211）表面（M=Pb、In、Bi）均走HCOO機(jī)理，Pb1Cu（211）活性最高，理論計(jì)算活性與實(shí)驗(yàn)活性結(jié)果吻合度較高。計(jì)算不同電壓下CO2RR電化學(xué)能壘，經(jīng)微觀動(dòng)力學(xué)模擬得到理論反應(yīng)速率，與實(shí)驗(yàn)測(cè)得的j formate呈現(xiàn)很好的線性關(guān)系。

 ↓點(diǎn)擊快速預(yù)約DFT理論計(jì)算↓ 

文章來(lái)源：https://www.nature.com/articles/s41565-021-00974-5

通訊作者簡(jiǎn)介：

肖建平，中組部國(guó)家青年人才，德國(guó)基金會(huì)Mercator Fellow。2009年至2013年在德國(guó)不來(lái)梅大學(xué)攻讀博士學(xué)位。2013年至2017年先后在中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所包信和院士團(tuán)隊(duì)、美國(guó)斯坦福大學(xué)Jens Norsk?v教授團(tuán)隊(duì)從事博士后研究。2018年在西湖大學(xué)任研究員，2019年至今于中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所受聘為研究員，擔(dān)任理論催化創(chuàng)新特區(qū)研究組組長(zhǎng)，主要研究領(lǐng)域?yàn)閲@化學(xué)反應(yīng)相圖、數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)機(jī)器學(xué)習(xí)、微觀動(dòng)力學(xué)模擬來(lái)對(duì)固體催化劑的設(shè)計(jì)提供指導(dǎo)意見。以通訊作者身份在Nat. Nanotechnol, Nat. Commun., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Chem, Adv. Mater.等國(guó)際知名刊物上發(fā)表SCI論文80多篇。

夏川，電子科技大學(xué)材料與能源學(xué)院教授，國(guó)家青年人才。阿卜杜拉國(guó)王科技大學(xué)（KAUST）獲得博士學(xué)位，曾為哈佛大學(xué)羅蘭研究所（Rowland Institute）Research Scholar、萊斯大學(xué)博后。研究方向?yàn)榛谛履茉吹碾姶呋㈦姾铣?、電化學(xué)生物合成，致力于實(shí)現(xiàn)碳平衡的能量與物質(zhì)循環(huán)。在“液體燃料與基礎(chǔ)化學(xué)品現(xiàn)場(chǎng)合成”這一特色方向開展了深入、系統(tǒng)的研究，在反應(yīng)器與催化劑設(shè)計(jì)領(lǐng)域均取得豐碩成果。近五年來(lái)，以第一作者/通訊作者身份在Science、Nat. Energy、Nat. Catal.、Nat. Chem.等國(guó)內(nèi)外高水平期刊共發(fā)表論文幾十余篇，其中ESI高被引論文9篇，熱點(diǎn)論文2篇。

曾杰，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)教授、博士生導(dǎo)師，國(guó)家杰出青年科學(xué)基金入選者，國(guó)家“萬(wàn)人計(jì)劃”科技創(chuàng)新領(lǐng)軍人才，國(guó)家重大科學(xué)研究計(jì)劃青年專項(xiàng)首席科學(xué)家，獲安徽省自然科學(xué)一等獎(jiǎng)、第十屆“侯德榜化工科學(xué)技術(shù)青年獎(jiǎng)”、中科院優(yōu)秀導(dǎo)師獎(jiǎng)、安徽省青年五四獎(jiǎng)?wù)?、中?guó)新銳科技人物等獎(jiǎng)項(xiàng)。研究領(lǐng)域?yàn)樘家淮呋?/span>在 Nature Nanotechnol.，Nature Energy，Nature Commun.， JACS，Angew. Chem. Int. Ed.，Nano Lett.，Adv. Mater.， Chem. Rev.，Nano Today等高影響力學(xué)術(shù)期刊發(fā)表了127 篇論文，總被引用9700余次。25篇論文單篇被引過百次，H 因子為 53。出版書籍三部，申請(qǐng)中國(guó)專利 34 項(xiàng)、美國(guó)專利4項(xiàng)。

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文字是人類用符號(hào)記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語(yǔ)言的工具。人類往往先有口頭的語(yǔ)言后產(chǎn)生書面文字，很多小語(yǔ)種，有語(yǔ)言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國(guó)家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會(huì)。
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