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李亞棟&劉錦程&李治JACS：納米顆粒單原子化高效催化CO氧化

來(lái)源：時(shí)間：2023-04-21 14:56:26 瀏覽：1898次

第一作者：Ninghua Fu、Xiao Liang和Xiaolu Wang

通訊作者：李治教授、劉錦程研究員和李亞棟院士

通訊單位：北京師范大學(xué)、南開大學(xué)和清華大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.2c11739

研究背景

將金屬納米顆?？s小為單原子（納米顆粒單原子化）一直是科學(xué)家們積極追求的目標(biāo)，其目的是最大限度地利用貴金屬基催化劑的金屬，并使團(tuán)聚金屬催化劑的活性再生。然而，精確控制單原子化以優(yōu)化催化性能仍然是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。基于此，清華大學(xué)李亞棟院士、南開大學(xué)劉錦程研究員和北京師范大學(xué)李治教授等人報(bào)道了一種激光燒蝕策略，以實(shí)現(xiàn)在二氧化鈰（CeO₂）上精確調(diào)控Pt納米顆粒（Pt_NP）到Pt單原子（Pt₁）的轉(zhuǎn)化。該工作為設(shè)計(jì)具有不同單原子/納米顆粒比例的催化劑提供了可靠的金屬納米顆粒再分散策略，并為理解納米單原子催化劑的協(xié)同效應(yīng)提供了有價(jià)值的見(jiàn)解。

文章要點(diǎn)

1、由于輸入激光能量具有良好的可調(diào)性，通過(guò)設(shè)置不同的激光功率和照射次數(shù)，可精確控制CeO₂上Pt₁與總Pt的比例從0到100%。其中Pt₁含量約19%、Pt_NP含量約81%的Pt₁Pt_NP/CeO₂催化劑的CO氧化活性明顯高于Pt₁/CeO₂、Pt_NP/CeO₂和其他Pt₁Pt_NP/CeO₂催化劑。

2、密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，Pt_NP是CO氧化的主要活性中心，而Pt₁改變了CeO₂上晶格氧的化學(xué)勢(shì)，降低了晶格氧氧化CO所需的能壘，從而提高了整體性能。

圖文展示

圖1.Pt_NP/CeO₂激光燒蝕轉(zhuǎn)化為Pt₁Pt_NP/CeO₂

圖2.Pt/CeO₂催化劑的球差和EXAFS圖譜

圖3.Pt₁和Pt₁₀在CeO₂(110)上的穩(wěn)定性和結(jié)構(gòu)

圖4. CO催化氧化活性和DFT計(jì)算

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