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黃遠(yuǎn)標(biāo)&曹榮JACS：一種新型光催化策略！

來(lái)源：時(shí)間：2023-04-21 15:02:10 瀏覽：2151次

第一作者：Rui Xu和Duan-Hui Si

通訊作者：黃遠(yuǎn)標(biāo)研究員和曹榮研究員

通訊單位：中科院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所

DOI: 10.1021/jacs.3c02370.

研究背景

將CO2經(jīng)過(guò)光催化轉(zhuǎn)化為C2+產(chǎn)物（如乙烯）是實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)的一個(gè)有前景的途徑，但由于CO2的高激活勢(shì)壘和許多可能的多電子轉(zhuǎn)移產(chǎn)物的類似還原潛力，這仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn)。銅（Cu）基催化劑常被用作CO2轉(zhuǎn)化為乙烯（C2H4）的光催化劑，但它們的活性和選擇性都很低，因此設(shè)計(jì)對(duì)C2+產(chǎn)物具有高活性和選擇性的高效光催化劑的新策略是有必要的。基于此，中國(guó)科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所黃遠(yuǎn)標(biāo)研究員和曹榮研究員等人報(bào)道了利用串聯(lián)電催化和熱催化路線成功將CO2轉(zhuǎn)化為有用產(chǎn)品的研究啟發(fā)，通過(guò)在錸-（I）聯(lián)吡啶fac-[ReI(bpy)(CO)3Cl]（Re-bpy）和銅卟啉三嗪框架[PTF(Cu)]中構(gòu)建協(xié)同雙位點(diǎn)來(lái)增強(qiáng)CO2轉(zhuǎn)化為乙烯。

文章要點(diǎn)

1、作者開發(fā)了一種串聯(lián)光催化策略，通過(guò)fac-[ReI(bpy)(CO)3Cl]與多孔銅-卟啉三嗪框架的協(xié)同作用來(lái)增強(qiáng)CO2轉(zhuǎn)化為C2H4。在可見光照射52 h后，Re-bpy/PTF(Cu)催化劑生成了38.1 μmol C2H4，生成速率為73.2 μmol g?1 h?1，超過(guò)了已報(bào)道的所有光催化劑的生成速率。

2、DFT計(jì)算表明，PTF(Cu)-*CO與Re-bpy-*CO耦合形成關(guān)鍵中間體Re-bpy-*CO-*CO-PTF(Cu)對(duì)C2H4的生產(chǎn)至關(guān)重要。

圖文展示

圖1.雙位點(diǎn)協(xié)同催化系統(tǒng)將CO2串聯(lián)光還原為乙烯

圖2.催化性能

圖3. XANES和EXAFS光譜表征

圖4.理論計(jì)算

圖5.機(jī)理研究

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