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創(chuàng)新設(shè)計(jì)!麥立強(qiáng)團(tuán)隊(duì)最新Angew:電催化CO2還原,甲酸鹽FE達(dá)95%!
來(lái)源: 時(shí)間:2023-05-19 16:09:55 瀏覽:1670次

第一作者:Lei Lv、Ruihu LuJiexin Zhu

通訊作者:麥立強(qiáng)教授

通訊單位:武漢理工大學(xué)

DOI:10.1002/anie.202303117




研究背景

鉍(Bi)基材料是電催化CO2還原反應(yīng)(ECO2RR)中很有前景的催化劑,但水溶液中的析氫反應(yīng)(HER)導(dǎo)致其選擇性低。在ECO2RR過(guò)程中,Bi基催化劑會(huì)發(fā)生重構(gòu),Bi的價(jià)態(tài)會(huì)降低,導(dǎo)致難以識(shí)別催化劑的活性位點(diǎn)。其中,Bi基預(yù)催化劑的配位環(huán)境對(duì)重構(gòu)Bi的形貌有著顯著影響,大多數(shù)重構(gòu)的催化劑中均存在著空位缺陷和臺(tái)階缺陷等?;诖耍?/span>武漢理工大學(xué)麥立強(qiáng)教授等人報(bào)道了通過(guò)電化學(xué)重構(gòu)開發(fā)了一種Bi的邊緣缺陷調(diào)制策略,通過(guò)將Bi的邊緣缺陷與硫協(xié)調(diào),來(lái)提高ECO2RR的選擇性并抑制HER,所制備的催化劑(BBS)具有優(yōu)異的產(chǎn)物選擇性。




文章要點(diǎn)

要點(diǎn)一:作者開發(fā)了一種鉍的邊緣缺陷調(diào)制策略,通過(guò)將Bi的邊緣缺陷與S協(xié)同,制備的催化劑在堿性電解質(zhì)下,HCOO-法拉第效率(FE)高達(dá)95%,HCOO-局部電流密度約為250 mA cm-2。

要點(diǎn)二:密度泛函理論(DFT)計(jì)算表明,S傾向于與Bi邊緣缺陷結(jié)合,減少配位不飽和Bi位點(diǎn)(*H吸附位點(diǎn)),調(diào)節(jié)鄰近Bi位點(diǎn)的電荷狀態(tài),從而提高*OCHO吸附。




圖文展示

圖1. BBS和Bi的性能

圖2. BBS催化劑的表征

圖3. BBS的光譜表征

圖4.理論計(jì)算

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文字是人類用符號(hào)記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具?,F(xiàn)代文字大多是記錄語(yǔ)言的工具。人類往往先有口頭的語(yǔ)言后產(chǎn)生書面文字,很多小語(yǔ)種,有語(yǔ)言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國(guó)家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會(huì)。
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