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Nature Chemistry大放光彩，近期成果一覽

來源：時間：2023-05-24 13:51:18 瀏覽：2166次

Nature Chemistry作為國際頂級化學(xué)雜志，其一直都是一眾科研人員追捧的對象，其創(chuàng)刊于2009年，是一本月刊，一直致力于發(fā)表高質(zhì)量的論文，刊載所有化學(xué)領(lǐng)域中最重要和最前沿的研究。除了涉及傳統(tǒng)的分析化學(xué)、無機(jī)化學(xué)、有機(jī)化學(xué)和物理化學(xué)等核心學(xué)科外，該雜志還涵蓋了包括但不限于生物無機(jī)化學(xué)和生物有機(jī)化學(xué)、催化、計算和理論化學(xué)、環(huán)境化學(xué)、綠色化學(xué)、藥物化學(xué)、有機(jī)金屬化學(xué)、聚合物化學(xué)、超分子化學(xué)和表面化學(xué)等廣泛的化學(xué)研究。

目前，該期刊已經(jīng)被包括SCIE在內(nèi)的眾多數(shù)據(jù)庫收錄，自2015年以來，影響因子一直穩(wěn)居20+，五年平均影響因子更是高達(dá)25.943，其細(xì)分領(lǐng)域為中科院1區(qū)，JCR一區(qū)，TOP期刊。

今天小秘給大家整理了近期Nature Chemistry具有代表性的研究型論文，以供大家一起探討，希望能夠給相關(guān)領(lǐng)域的科研工作者們帶來一絲啟發(fā)。

1.北大郭雪峰：首次實現(xiàn)了對立體化學(xué)反應(yīng)中單分子手性的原位實時檢測

立體化學(xué)在有機(jī)合成、生物催化和物理過程中扮演著重要角色。分子的手性是它們構(gòu)型的一部分，而手性在各種化學(xué)、物理和生命過程中都扮演著關(guān)鍵角色。雖然在單分子系統(tǒng)中進(jìn)行原位手性鑒定和不對稱合成是一項艱巨的任務(wù)，但分子的手性特征對于闡明分子的手性所引起的不同特性至關(guān)重要。因此，單分子檢測的手性測量仍然面臨巨大的挑戰(zhàn)。

最近，北京大學(xué)的郭雪峰教授與內(nèi)蓋夫本古里安大學(xué)的Yonatan Dubi教授以及加利福尼亞大學(xué)洛杉磯分校的Kendall N. Houk教授合作，報告了一種新方法，可以直接監(jiān)測手性的變化，并在單分子中進(jìn)行質(zhì)子轉(zhuǎn)移和酮-烯醇同構(gòu)。他們利用手性誘導(dǎo)的自旋選擇效應(yīng)，通過單分子結(jié)的連續(xù)電流測量，揭示了反應(yīng)過程中的手性變化。這種高靈敏度的手性鑒定為研究對稱性破壞反應(yīng)提供了一個有前途的工具，并揭示了手性誘導(dǎo)的自旋選擇效應(yīng)本身的起源。

DOI：10.1038/s41557-023-01212-2

2.利用活性聚合策略精確合成天然多糖

多糖是地球上最常見的生物聚合物之一，可以在生物學(xué)、可再生能源和可持續(xù)材料等領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。但是，多糖的復(fù)雜結(jié)構(gòu)使得精確合成多糖變得非常困難，這也阻礙了對多糖結(jié)構(gòu)和功能關(guān)系的研究。因此，如何控制多糖的組成、序列、長度和糖苷鍵的連接類型，一直是糖科學(xué)領(lǐng)域的難點和研究重點。

該研究利用采用糖基供體引發(fā)劑和路易斯酸催化劑的協(xié)同作用，成功地利用1,6-脫水糖這種生物質(zhì)衍生單體進(jìn)行活性陽離子聚合，開創(chuàng)了一種新的方法來精確合成多種天然多糖，包括α-D-1,6-葡聚糖、α-D-1,6-甘露聚糖和一種罕見的α-L-1,6-葡聚糖。同時，所獲得的聚糖材料還展現(xiàn)出優(yōu)異的化學(xué)可回收性和可調(diào)控的熱和機(jī)械性能。這一多糖合成新策略將對材料科學(xué)和生物工程領(lǐng)域的應(yīng)用產(chǎn)生重大影響。

DOI：10.1038/s41557-023-01193-2

3.雙環(huán)[1.1.1]戊烷和雙環(huán)[2.1.1]己烷中三級C-H鍵的催化無導(dǎo)向硼化

近年來，一些研究人員在銥催化的硼化反應(yīng)方面取得了一些進(jìn)展，這使得我們可以更容易地制備烷基硼酸酯。通常情況下，這種反應(yīng)只能在一級C-H鍵上進(jìn)行，但是最近的研究表明，它也可以在二級C-H鍵上進(jìn)行。然而，到目前為止，還沒有報道過在三級C-H鍵上進(jìn)行這種反應(yīng)的方法。這自從Lovering提出“escape from flatland”概念后，合成界對富含sp3片段的候選藥物越來越感興趣，因為它們可以賦予候選藥物更大的剛性、更高溶解度和更高的謝穩(wěn)定性。因此，迫切需要發(fā)展一種高效的方法來實現(xiàn)官能團(tuán)化BCPs/BCHs的合成。

美國加利福尼亞大學(xué)伯克利分校（UC Berkeley）的John F. Hartwig、西班牙楊森研發(fā)中心的Antonio Misale以及烏蘭基輔大學(xué)的Dmitriy M. Volochnyuk等研究者合作，報道了一種通用的銥催化C-H鍵硼化反應(yīng)，可以高效地實現(xiàn)BCPs、BCHs和XBCHs的橋頭三級C-H鍵硼化，從而選擇性地構(gòu)建了一系列橋頭硼酸酯產(chǎn)物。這種反應(yīng)不僅適用范圍廣，而且產(chǎn)物的官能團(tuán)耐受性好。此外，硼酸酯產(chǎn)物還可以通過多種反應(yīng)進(jìn)一步轉(zhuǎn)化為1,3-二取代雙環(huán)結(jié)構(gòu)單元。毫無疑問，這項工作為大位阻和未活化烷基C-H鍵官能團(tuán)化研究提供了新策略。

DOI: 10.1038/s41557-023-01159-4

4.基于苯并咪唑啉的催化劑體系：可見光CO2還原反應(yīng)的突破

全球氣溫上升是一個嚴(yán)重的問題，我們急需找到一種方法來減緩這種趨勢。其中一個解決方案是將二氧化碳還原為特定的化合物，然后將其用作能源和碳基材料。但是，為了使這個過程在全球范圍內(nèi)運(yùn)行，我們需要一種催化劑系統(tǒng)，它必須使用可再生能源，基于豐富的可用元素構(gòu)建，并且不需要高能反應(yīng)物。雖然光是一種有吸引力的可再生能源，但大多數(shù)現(xiàn)有的CO2還原反應(yīng)方法仍然使用高耗電力，并且許多催化劑是基于稀有重金屬。

日本神戶大學(xué)的研究人員提出了一種不含過渡金屬的催化劑體系，基于苯并咪唑啉的有機(jī)氫化物催化劑，并用于咔唑光敏劑和可見光再生的CO2還原反應(yīng)。這種催化劑系統(tǒng)可產(chǎn)超過8,000甲酸鹽，并且不會產(chǎn)生其他還原產(chǎn)物（如H2和CO）。