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?MOL光催化，林文斌最新JACS！
來(lái)源： 時(shí)間：2023-05-30 10:04:05 瀏覽：1696次

第一作者：鄭海峰&范英杰

通訊作者：林文斌教授

通訊單位：芝加哥大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c02703


研究背景


烯烴加氫官能化反應(yīng)的催化效率受到自由基二聚或自由基被捕獲導(dǎo)致光催化劑失活的限制，通常需要更高的催化劑負(fù)載量（高于10 mol%）才能在中等產(chǎn)量規(guī)模下產(chǎn)生加氫官能化產(chǎn)物。因此，迫切需要開發(fā)出具有協(xié)同路易斯酸和光催化劑的雙功能催化系統(tǒng)，以實(shí)現(xiàn)烯烴的高效加氫功能。鑒于此，芝加哥大學(xué)林文斌教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了通過(guò)對(duì)金屬-有機(jī)層（MOL）中的金屬簇節(jié)點(diǎn)進(jìn)行順序修飾合成的雙功能光催化劑（Zr-OTf-EY MOL），其含有強(qiáng)路易斯酸性三氟化甲磺酸酯修飾的Zr6-SBUs和曙紅Y（EY）光敏劑，用于光催化HAT反應(yīng)。所得Zr-OTf-EY有效地催化了缺電子烯烴和偶氮二羧酸鹽與C-H化合物的HAT交叉偶聯(lián)反應(yīng)。


文章要點(diǎn)


1、Zr-OTf-EY在節(jié)點(diǎn)上具有曙紅Y和強(qiáng)路易斯酸，催化各種C-H化合物與缺電子烯烴或偶氮二甲酸酯之間的交叉偶聯(lián)反應(yīng)，得到C-C和C-N偶聯(lián)產(chǎn)物，周轉(zhuǎn)數(shù)高達(dá)1980。

2、在Zr-OTf-EY催化的反應(yīng)中，路易斯酸位點(diǎn)結(jié)合烯烴或偶氮二羧酸鹽以增加它們的局部濃度和電子缺陷，同時(shí)增強(qiáng)自由基加成，而EY通過(guò)MOL上的位點(diǎn)隔離來(lái)穩(wěn)定性能，以提供長(zhǎng)壽命催化劑用于氫原子轉(zhuǎn)移。

3、Zr-OTf-EY節(jié)點(diǎn)上對(duì)光穩(wěn)定的EY位點(diǎn)和路易斯酸之間的接近度，使得交叉偶聯(lián)反應(yīng)中的催化效率比均相催化劑提高了約400倍。


圖文展示


圖1.光催化劑的化學(xué)結(jié)構(gòu)與催化示意圖

圖2. Zr-OTf-EY的合成與表征

圖3.催化性能

圖4.催化機(jī)理

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