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王野&謝順吉Angew.：光驅(qū)動(dòng)鐵催化甲烷與乙烷的非氧化偶聯(lián)！

來(lái)源：時(shí)間：2023-06-02 11:15:16 瀏覽：1496次

第一作者：張會(huì)珍&鐘萬(wàn)福

通訊作者：王野教授&謝順吉教授

通訊單位：廈門(mén)大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202303405

研究背景

甲烷（CH₄）是一種豐富的C1資源，將其轉(zhuǎn)換為增值化學(xué)燃料非常具有挑戰(zhàn)性。工業(yè)上通常采用高溫蒸汽重整，將CH₄轉(zhuǎn)化成為CO和H₂，隨后通過(guò)費(fèi)托合成（Fischer-Tropsch synthesis）將CH₄轉(zhuǎn)換成高價(jià)值化學(xué)品，此過(guò)程高耗能、高成本，因此開(kāi)發(fā)高效的催化系統(tǒng)至關(guān)重要。鑒于此，廈門(mén)大學(xué)王野教授和謝順吉教授等人報(bào)道了一種光驅(qū)動(dòng)鐵誘導(dǎo)反應(yīng)體系，該反應(yīng)體系在溫和條件下既能實(shí)現(xiàn)CH₄的選擇性偶聯(lián)，又能實(shí)現(xiàn)苯和環(huán)己烷的轉(zhuǎn)化。同時(shí)，通過(guò)該光驅(qū)動(dòng)鐵誘導(dǎo)反應(yīng)體系激活惰性分子的C-H鍵，不但使苯羥基化制苯酚以及環(huán)己烷轉(zhuǎn)化為環(huán)己醇和環(huán)己酮，也進(jìn)一步證明了當(dāng)前反應(yīng)體系的可行性。

主要內(nèi)容

1、采用光電化學(xué)偶聯(lián)共驅(qū)動(dòng)，CH₄的轉(zhuǎn)化率達(dá)到94%，高價(jià)值C₂H₆的生成速率為8.4 μmol h^?¹。

2、CH₄的偶聯(lián)作用是由光驅(qū)動(dòng)Fe³⁺配合物分子間電荷遷移產(chǎn)生的羥基自由基誘導(dǎo)的。

3、[Fe(H₂O)₅OH]²⁺配合物精細(xì)的配位結(jié)構(gòu)保證了CH₄的選擇性C-H鍵活化和C-C耦合。生成的Fe²⁺可以用來(lái)降低電解制氫的電勢(shì)，然后再轉(zhuǎn)化為Fe³⁺，形成一個(gè)節(jié)能可持續(xù)的循環(huán)系統(tǒng)。

圖文展示

圖1.太陽(yáng)能驅(qū)動(dòng)的光化學(xué)偶聯(lián)和電化學(xué)制氫示意圖

圖2.金屬離子誘導(dǎo)的光化學(xué)性能

圖3.催化性能

圖4.理化表征

圖5.機(jī)理研究

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