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清華陸奇&北大徐冰君Nat. Catal.：輕烷烴在室溫和常壓下的活化！
來源： 時間：2023-08-07 11:04:17 瀏覽：1773次


 第一作者：Haochen Zhang

通訊作者：徐冰君教授和陸奇副教授

通訊單位：北京大學(xué)和清華大學(xué)

DOI: 10.1038/s41929-023-00990-9.


01


研究背景

輕烷烴在溫和條件下的活化仍然是一個重大挑戰(zhàn)?；诖耍?/span>清華大學(xué)陸奇副教授和北京大學(xué)徐冰君教授等人報道了一種以銅（Cu）粉為催化劑，O2為氧化劑，在常溫常壓下選擇性地將輕烷烴轉(zhuǎn)化為相應(yīng)的烯烴和氧合物的反應(yīng)體系。該體系為輕烷烴以及其他相對惰性但重要的有機化合物（如環(huán)己烷和辛烷）在溫和條件下的功能化提供了可能性。


02


文章要點

1、在乙烷活化中，本文以2.27 mmol gCu-1 h-1的速率實現(xiàn)了乙烯和乙酸的聯(lián)合生產(chǎn)，總選擇性高達97%。同時，丙烷轉(zhuǎn)化為丙烯的選擇性高達94%，產(chǎn)率高達1.83 mmol gCu-1 h-1，而甲烷主要轉(zhuǎn)化為CO2、甲醇和乙酸。

2、在催化實驗、同位素標(biāo)記實驗、光譜分析和密度泛函理論（DFT）計算的結(jié)論基礎(chǔ)上，作者提出了一種反應(yīng)機理，即在氧化過程中C-H鍵被產(chǎn)生的表面氧化物所激活，從而形成作為關(guān)鍵反應(yīng)中間體的烷基。


03


圖文展示

 圖1.常溫下不同O2摩爾分數(shù)的輕烷烴活化

 圖2.乙烷活化的同位素標(biāo)記研究

圖3.乙烷活化的速率和產(chǎn)物分布

圖4.乙烷、丙烷和甲烷活化的原位SERS

圖5.乙烷活化機理的理論研究

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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