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韓布興院士/吳海虹JACS：創(chuàng)紀(jì)錄！電催化CO2RR制乙醇

來源：時(shí)間：2023-08-14 17:31:18 瀏覽：1815次

第一作者：Wei Xia

通訊作者：韓布興院士、吳海虹教授

通訊單位：中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所、華東師范大學(xué)

DOI: 10.1021/jacs.3c04612

01

研究背景

利用可再生電力的電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）是實(shí)現(xiàn)碳中和目標(biāo)最有前途的策略之一，其中多碳（C₂₊）產(chǎn)物具有廣泛的應(yīng)用，乙醇是一種有價(jià)值的化學(xué)品和燃料。許多銅（Cu）基催化劑可有效地電催化CO₂RR制C₂₊產(chǎn)物，但它們通常對(duì)乙醇的選擇性和電流密度有限?；诖?，中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興院士和華東師范大學(xué)吳海虹教授等人報(bào)道了一種二氧化硅（SiO₂）介導(dǎo)的氫鍵有機(jī)骨架（HOF）模板方法，用于在薄壁N摻雜碳納米管（TWN）上制備超高密度Cu單原子催化劑（SACs）。

02

文章要點(diǎn)

1、通過該方法，作者制備的催化劑中Cu的含量可達(dá)13.35 wt %，記為TWN-Cu_13.35-600-SACs。結(jié)果表明，該催化劑對(duì)乙醇的CO₂RR表現(xiàn)出優(yōu)異的電化學(xué)性能，乙醇的法拉第效率（FE）隨著Cu-N₃位點(diǎn)密度的增加而提高。

2、在H-型電池中，在TWN-Cu_13.35-600-SACs催化劑上，乙醇的FE可以達(dá)到約81.9%，局部電流密度為35.6 mA cm^-2，這是目前已報(bào)道的乙醇電化學(xué)CO₂RR的最佳結(jié)果。

3、實(shí)驗(yàn)和密度泛函理論（DFT）研究表明，相鄰的Cu-N₃活性位點(diǎn)（1個(gè)Cu原子配位3個(gè)N）是反應(yīng)的活性位點(diǎn)，它們的高密度對(duì)乙醇的高FE至關(guān)重要，因?yàn)橄噜彽木嚯x較近的Cu-N₃位點(diǎn)可以協(xié)同促進(jìn)C-C偶聯(lián)。

03

圖文展示

圖1.催化劑的制備與表征

圖2. XANES、EXAFS和WT-EXAFS的結(jié)構(gòu)表征

圖3.電催化CO₂RR性能

圖4. Cu-N_x（1 < x < 5）位點(diǎn)與CO₂RR選擇性的關(guān)系

圖5.原位電化學(xué)拉曼光譜測(cè)量

圖6. DFT計(jì)算

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