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肖豐收等人JACS：無Ge分子篩，ITR含量超過95%！
來源： 時間：2023-08-28 10:42:27 瀏覽：2093次

第一作者：Ye Ma、Junyi Hu、Kai Fan

通訊作者：肖豐收、Yanhang Ma、Qinming Wu

通訊單位：浙江大學、上海理工大學、浙江大學

DOI: 10.1021/jacs.3c04652


01

研究背景

分子篩是由共角到4個四面體（T=Si、Al、P、Ge等）構(gòu)成的晶體性微孔材料，具有均勻的微孔和分子尺寸的空腔。自從在分子篩合成過程中引入Ge以來，出現(xiàn)許多具有新結(jié)構(gòu)，例如IM-12、ITQ-21和ITQ-34分子篩（ITR結(jié)構(gòu)）等，并在許多催化反應(yīng)中顯示出良好的性能。然而，在沒有Ge的情況下，合成相應(yīng)的沸石結(jié)構(gòu)還是一個挑戰(zhàn)?；诖耍?strong style="margin:0px;padding:0px;outline:0px;max-width:100%;box-sizing:border-box !important;overflow-wrap:break-word !important;">浙江大學肖豐收教授等人報道了通過修改經(jīng)典的有機模板合成ITH分則，從而設(shè)計一個新的有機模板高兼容ITR分子篩輔助理論模擬，首次展示合成了無Ge的ITR結(jié)構(gòu)包括純硅、鋁硅酸鹽和硼硅酸鹽ITR分子篩。這些材料具有較高的結(jié)晶度，對應(yīng)的ITR含量超過95%。


02

文章要點

1、作者基于對ITH和ITR分子篩框架的相似和不同的研究，修改ITH分子篩的經(jīng)典有機模板（HM），設(shè)計了相關(guān)的有機模板，即N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氫氧化銨。在理論模擬的幫助下，預(yù)先確定合適的有機模板，證明了N, N′-二乙基-N, N, N′, N′-四甲基六甲基氫氧化銨是合成ITR分子篩的有效方法。利用該方法，作者成功合成了純硅、鋁硅酸鹽和硼硅酸鹽ITR分子篩。這些材料分別被記號為Si-COE-12、Al-COE-12和B-COE-12。

2、其關(guān)鍵是分子篩結(jié)構(gòu)與有機模板之間的良好相容性。同時，在過量氟化物條件下，分子篩產(chǎn)物中的ITR含量有所提高。所得的具有ITR結(jié)構(gòu)的COE-12分子篩的含量在95%以上。更重要的是，Al-COE-12在MTP反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化壽命和丙烯選擇性。


03

圖文展示

 

圖1. ITH分子篩的結(jié)構(gòu)模型和相應(yīng)的HM和ITR分子篩的理想結(jié)構(gòu)

 

圖2.理化表征


圖3. Si-COE-12的電子顯微鏡研究

 

圖4. Si-COE-12的X射線衍射研究

 

圖5.在MTP反應(yīng)中催化轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物選擇性研究

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具。現(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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