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斯坦福崔屹教授團隊，又發(fā)篇Nature Energy！
來源： 時間：2023-09-11 14:43:05 瀏覽：1726次

第一作者：Sang Cheol Kim、Jingyang Wang

通訊作者：崔屹教授

通訊單位：斯坦福大學

DOI: 10.1038/s41560-023-01280-1


01

研究背景

電解質(zhì)工程是提高電池性能的關(guān)鍵，尤其是鋰金屬電池（LMBs）。電解質(zhì)的最新進展是通過增強電極界面的電化學穩(wěn)定性極大改善了可循環(huán)性，但同時實現(xiàn)高離子導電性仍具有挑戰(zhàn)性。基于此，斯坦福大學崔屹教授團隊報道了一種通過增加電解質(zhì)中的分子多樣性來增強LMBs的電解質(zhì)設(shè)計策略，基本上導致了高熵電解質(zhì)。作者將“高熵”概念應用于弱溶劑化液體電解質(zhì)，不僅提高了離子傳輸能力，同時不影響高壓正極和Li金屬負極的穩(wěn)定性。


我們發(fā)現(xiàn)，在弱溶劑化電解質(zhì)中，熵效應減少了離子聚類，同時保留了典型的富陰離子溶劑化結(jié)構(gòu)，這是基于同步加速器的X射線散射和分子動力學模擬的特征。與傳統(tǒng)的弱溶劑化電解質(zhì)相比，具有較小尺寸簇的電解質(zhì)的離子電導率提高了兩倍，能夠在無陽極LiNi0.6Mn0.2Co0.2 (NMC622) ‖Cu袋電池中以高達2C (6.2 mA cm - 2)的高電流密度穩(wěn)定循環(huán)。通過在三種不同的弱溶劑化電解質(zhì)體系中的性能改進，驗證了設(shè)計策略的有效性。 


02

文章要點

1、作者設(shè)計了通過增加分子多樣性來增加溶劑化熵的高熵電解質(zhì)（HEEs）。研究表明，HEEs的離子電導率提高了兩倍，并能在高壓無負極LiNi0.6Mn0.2Co0.2(NMC622)‖Cu袋式電池中穩(wěn)定地循環(huán)高達2 C（約6.2 mA cm-2）的充/放電。

2、通過同步加速器的X射線散射和分子動力學（MD）模擬等一系列表征技術(shù)，作者發(fā)現(xiàn)離子簇尺寸隨著溶劑數(shù)量的增加而減小。這是由于較高的溶劑化熵驅(qū)動熱力學平衡，有利于Li溶劑相互作用和抑制離子聚類。對比低熵電解質(zhì)（LEEs），具有較小離子簇的HEEs具有更好的擴散率，從而減輕了高倍率循環(huán)期間的濃度梯度，并允許更密集和更均勻的沉積形態(tài)。

3、最后，作者通過將其應用于氟醚電解質(zhì)和碳酸鹽基LHCEs來證明HEE概念的普遍性。提出通過增加分子多樣性來調(diào)節(jié)溶劑化熵和調(diào)節(jié)中觀溶劑化結(jié)構(gòu)可作為提高先進弱溶劑化電解質(zhì)離子電導率的設(shè)計策略。


03

圖文展示

 

圖1. HEEs的設(shè)計骨架

 

圖2. HEEs的電化學性能

 

圖3.微觀和中觀溶劑化結(jié)構(gòu)

 

圖4.電沉積形態(tài)與界面

 

圖5.更廣泛的HEE系統(tǒng)的電化學性能

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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