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韓布興院士&孫曉甫Angew.:Zn-Cu電催化硝酸鹽轉(zhuǎn)化為氨!
來源: 時間:2023-09-14 14:19:50 瀏覽:1695次

一作者:Limin Wu

通訊作者:韓布興院士和孫曉甫研究員

通訊單位:中國科學(xué)院化學(xué)研究所

DOI: 10.1002/ange.202307952


01

研究背景

可再生能源驅(qū)動的硝酸鹽(NO3-)電還原為氨(NH3)作為Haber-Bosch法制氨的生態(tài)環(huán)保和有前途的替代品,引起了科學(xué)家們極大的興趣。然而,緩慢的動力學(xué)阻礙了它的大規(guī)模應(yīng)用。中國科學(xué)院化學(xué)研究所韓布興院士和孫曉甫研究員等人報道了在密度泛函理論(DFT)計算等研究基礎(chǔ)上,設(shè)計并合成了鋅(Zn)摻雜銅納米片(Zn-Cu),制備的催化劑在硝酸鹽制氨中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能,使氨的最大法拉第效率(FE)達(dá)到98.4%,產(chǎn)率為5.8 mol g-1 h-1,是目前已報道的最好結(jié)果之一。


02

文章要點

1、作者提出了一種高效的硝酸鹽電還原為氨的催化劑的策略,涉及到調(diào)節(jié)中間體的吸附強(qiáng)度和中間體的構(gòu)型。所制備的Zn-Cu催化劑在硝酸鹽制氨中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能。詳細(xì)的實驗和理論研究表明,Zn摻雜可以調(diào)節(jié)中間體的吸附強(qiáng)度,增強(qiáng)*NO2轉(zhuǎn)化率,改變*NO吸附構(gòu)型為橋式吸附,降低能壘,使硝酸鹽制氨具有良好的催化性能。

2、Zn-Cu催化劑使制備氨的最大法拉第效率(FE)達(dá)到98.4%,產(chǎn)率為5.8 mol g-1 h-1。同時,該催化劑還具有良好的循環(huán)穩(wěn)定性,在較寬的電位范圍和硝酸鹽濃度范圍內(nèi),F(xiàn)E含量也超過90%。

3、本工作不僅提供了一種有效的催化劑,而且對硝酸鹽電還原合成氨提供了深入的了解,可以為其他具有復(fù)雜的多電子轉(zhuǎn)移過程的電催化反應(yīng)提供先進(jìn)催化劑的合理設(shè)計。


03

圖文展示

 

圖1.銅基催化劑的篩選

 

圖2.催化劑的表征

 

圖3.電催化性能

 

圖4.理論計算

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達(dá)信息以傳之久遠(yuǎn)的方式和工具?,F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字,很多小語種,有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達(dá)的方式和思維不同。文字使人類進(jìn)入有歷史記錄的文明社會。
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