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北大徐冰君教授團(tuán)隊(duì)，三天發(fā)兩篇頂刊！

來(lái)源：時(shí)間：2023-10-30 09:16:04 瀏覽：2034次

1.Angew. Chem. Int. Ed：CO₂RR中Cu基催化劑的描述符

第一作者：Wenqiang Gao、Yifei Xu

通訊作者：徐冰君教授

通訊單位：北京大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202313798

研究背景

在電化學(xué)CO₂還原反應(yīng)（CO₂RR）中，選擇性控制是催化劑開發(fā)的核心，其不僅需要將電子從電解液還原水中轉(zhuǎn)移出來(lái)，而且需要將電子引導(dǎo)到所需產(chǎn)物的特定亞基上，例如C₂₊產(chǎn)物。計(jì)算研究表明，CO結(jié)合能是CO₂RR催化劑的關(guān)鍵描述符，強(qiáng)CO結(jié)合表面容易CO中毒，弱CO結(jié)合表面不能保留CO₂還原產(chǎn)生的CO進(jìn)一步轉(zhuǎn)化。然而，由于缺乏確定CO結(jié)合能的合適方法，描述符的可靠性尚未得到實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證?；诖?，北京大學(xué)徐冰君教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了未摻雜和摻雜氧化物衍生Cu（OD-Cu）樣品的標(biāo)準(zhǔn)CO吸附焓（?H°_CO），并首次構(gòu)建了與C₂₊產(chǎn)物的法拉第效率（FE）的相關(guān)性。

文章要點(diǎn)

1、通過(guò)原位SEIRAS法測(cè)定，不同水熱處理時(shí)間（OD-Cu-1h、OD-Cu-6h和OD-Cu-12h）下OD-Cu的?H°_CO通過(guò)摻雜第二金屬元素（Zn或Pd）而變化。在給定的OD-Cu基底（OD-Cu-1h、OD-Cu-6h和OD-Cu-12h）上，未摻雜和摻雜樣品對(duì)C₂₊產(chǎn)物的選擇性隨?H°_CO的變化呈明顯的火山狀變化趨勢(shì)。在相似的?H°_CO值（1-3 kJ/mol）附近，C₂₊的選擇性最佳，CO的FE最低。

2、考慮所有被研究的樣品時(shí)，C₂₊產(chǎn)品的法拉第效率（FEs）對(duì)?H°_CO的依賴關(guān)系不太清楚，在相似的?H°_CO值下，C₂₊產(chǎn)品的FEs分布顯著。以¹³CO/¹²CO₂混合物為原料共電解的同位素標(biāo)記研究表明，有利于CO₂轉(zhuǎn)化為CO的位點(diǎn)與進(jìn)一步將CO轉(zhuǎn)化為C₂₊產(chǎn)物的位點(diǎn)之間的比例可以作為補(bǔ)充描述符，從而合理地解釋OD-Cu樣品上觀察到的反應(yīng)性趨勢(shì)。

圖文展示

圖1.電催化劑表征

圖2.原位SEIRA光譜表征

圖3.產(chǎn)物分布對(duì)標(biāo)準(zhǔn)CO吸附焓的依賴性

圖4.不同催化劑的法拉第效率

圖5.位點(diǎn)分布對(duì)OD Cu催化CO₂RR的影響

2、Nat. Commun.：硼基催化劑催化ODHP的動(dòng)力學(xué)行為！

第一作者：Hao Tian

通訊作者：徐冰君教授

通訊單位：北京大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-023-42403-2

研究背景

丙烯（C₃H₆）是化學(xué)工業(yè)生產(chǎn)散裝化學(xué)品（如聚丙烯、丙烯腈、環(huán)氧丙烷和丙烯酸）的基本組成部分。非氧化丙烷（C₃H₈）脫氫（PDH）已實(shí)現(xiàn)商業(yè)化，以滿足日益增長(zhǎng)的C₃H₆需求，但PDH的效率受到不利的熱力學(xué)和焦化引起的催化劑快速失活的限制。在丙烷氧化脫氫反應(yīng)（oxidative dehydrogenation of propane, ODHP）中，硼（B）基催化劑表現(xiàn)出較高的烯烴選擇性，但是其機(jī)理尚不清楚。基于此，北京大學(xué)徐冰君教授團(tuán)隊(duì)報(bào)道了一種通過(guò)蒸汽羥基化骨架硼，不僅提高了B-MFI和B-BEA的ODHP速率，而且影響了反應(yīng)的動(dòng)力學(xué)。

文章要點(diǎn)

1、研究發(fā)現(xiàn)，骨架中含有大多數(shù)硼的新制B-MFI對(duì)p_C3H8和E_app的一級(jí)依賴性在100~120 kJ·mol^-1之間。蒸汽處理使B-MFI中的B-O-Si鍵逐漸水解，由[B(OSi≡)3]變?yōu)榱u基取代[B(OSi≡)_3-x(OH··O(H)Si≡)_x]（x=1, 2，“···”代表氫鍵），并使B-MFI上ODHP活性提高了9倍。

2、密度泛函理論（DFT）計(jì)算結(jié)果表明，分離的硼位點(diǎn)的羥基化可以穩(wěn)定來(lái)自O(shè)₂的潛在氣相自由基，進(jìn)一步促進(jìn)氣相自由基機(jī)制，對(duì)B-BEA也進(jìn)行了類似的觀察。在不同預(yù)處理?xiàng)l件和不同p_C3H8范圍內(nèi)，骨架硼的羥基化程度是理解含硼沸石動(dòng)力學(xué)行為的關(guān)鍵。

圖文展示

圖1.溫度對(duì)硼配位的影響

圖2.新制B-MFI的ODHP性能

圖3.蒸汽對(duì)ODHP對(duì)B-MFI的影響

圖4.硼在B-MFI蒸汽處理過(guò)程中的轉(zhuǎn)化及其對(duì)ODHP機(jī)理的影響

圖5.蒸汽對(duì)B-BEA的ODHP性能和羥基化的影響

圖6.硼催化ODHP動(dòng)力學(xué)變量之間的相關(guān)性

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