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劉寶忠&王定勝&李保軍Angew.：為什么MXene負(fù)載的SAAs性能更優(yōu)？

來源：時(shí)間：2023-12-11 09:57:25 瀏覽：1327次

第一作者：Shuyan Guan

通訊作者：劉寶忠教授、王定勝副教授、李保軍教授

通訊單位：河南理工大學(xué)、清華大學(xué)、鄭州大學(xué)

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202316550

研究背景

金屬原子在催化劑表面的空間排列及其分布狀態(tài)對(duì)納米粒子（NPs）在原子水平上的幾何環(huán)境和電子取向有顯著影響，但NPs的活性金屬原子暴露不足限制了催化活性的提高。單原子催化劑（SACs）通過在原子水平上穩(wěn)定載體上金屬單原子，具有較高的活性。由于SACs傾向于聚集成團(tuán)簇或NPs，極大減少暴露的活性位點(diǎn)的數(shù)量。單原子合金（SAAs）結(jié)合了單原子和NPs的優(yōu)點(diǎn)，在多相催化領(lǐng)域發(fā)揮著極其重要的作用。然而，了解SAAs在催化反應(yīng)中的催化機(jī)制還是一個(gè)挑戰(zhàn)?；诖?，河南理工大學(xué)劉寶忠教授、清華大學(xué)王定勝副教授和鄭州大學(xué)李保軍教授等人報(bào)道了通過在Ni納米粒子（Ni NPs）中嵌入原子分散的Ru合成釕-鎳SAAs（RuNi_SAAs），并將其錨定在二維（2D）Ti₃C₂T_x MXene上，即RuNi_SAA_s-Ti₃C₂T_x。

文章要點(diǎn)

1、作者選擇了氨硼烷（AB, NH₃BH₃）水解作為探針反應(yīng)，系統(tǒng)地研究了NPs、SAC和SAAs在MXene上的結(jié)構(gòu)和性能差異。MXene負(fù)載的RuNi SAAs結(jié)合了NPs、SAC和MXene的多重優(yōu)勢(shì)，促進(jìn)AB水解的快速脫氫。測(cè)試發(fā)現(xiàn)，RuNi_SAA_s-Ti₃C₂T_x催化劑具有創(chuàng)紀(jì)錄的AB水解析氫活性，其質(zhì)量比活性（r_mass）值為333 L min^-1 g_Ru^-1。

2、密度泛函理論（DFT）計(jì)算表明，對(duì)比單原子和NPs，由于合金效應(yīng)和金屬-載體相互作用（MSI）引起的d波段結(jié)構(gòu)調(diào)制，SAAs錨定在Ti₃C₂T_x上優(yōu)化了AB和H₂O的解離，并優(yōu)化了AB水解過程中H*中間體的結(jié)合能力。本工作為開發(fā)和優(yōu)化高效的H相關(guān)催化劑提供了有用的設(shè)計(jì)原則，并證明了SAAs在能量催化方面優(yōu)于NPs和單原子。

圖文展示

圖1. Ru_SAC-Ti₃C₂T_x、Ru_NPs-Ti₃C₂T_x和RuNi_SAA-Ti₃C₂T_x催化劑的制備示意圖

圖2.形貌表征

圖3.結(jié)構(gòu)表征

圖4.催化性能

圖5. AB水解的機(jī)理研究

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