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南開(kāi)大學(xué)，再發(fā)Angew.！

來(lái)源：時(shí)間：2024-01-02 15:47:54 瀏覽：1244次

第一作者：Yuankun Wang、Zhiming Li、Weiwei Xie

通訊作者：陳軍院士

通訊單位：南開(kāi)大學(xué)

DOI: 10.1002/anie.202310905.

研究背景

保持液態(tài)的電解質(zhì)是確保離子轉(zhuǎn)移在寬溫度窗范圍內(nèi)穩(wěn)定運(yùn)行的最重要的物理指標(biāo)之一，通常具有高熔點(diǎn)的強(qiáng)極性溶劑有利于電池在室溫條件下的安全運(yùn)行，但在低溫條件下容易結(jié)晶（≤-40 °C）。基于此，南開(kāi)大學(xué)陳軍院士等人報(bào)道了通過(guò)調(diào)整分子間的相互作用和凍結(jié)動(dòng)力學(xué)，成功地降低了具有不對(duì)稱結(jié)構(gòu)的強(qiáng)極性溶劑的凍結(jié)點(diǎn)，提出了一種結(jié)晶限制策略，并證明了乙烯亞硫酸鹽（ES，-17 °C）和碳酸氟乙烯（FEC，~23 °C）的高熔點(diǎn)，但它們的混合物可避免在低溫下結(jié)晶，可歸因于分子間低相互作用和分子動(dòng)力學(xué)的改變。

文章要點(diǎn)

1、作者提出了一種結(jié)晶限制策略，成功降低了具有不對(duì)稱結(jié)構(gòu)的強(qiáng)極性溶劑的凍結(jié)點(diǎn)。合適的ES/FEC比值（10%FEC）可以平衡離子的體積和界面?zhèn)鬏?，使LiNi_0.8Mn_0.1Co_0.1O₂||Li（NCM₈₁₁||Li）全電池能夠在從-50 °C到+70 °C的廣泛溫度范圍內(nèi)提供良好的溫度彈性和循環(huán)穩(wěn)定性。與室溫相比，在-50 °C下達(dá)到了超過(guò)66%的容量保留率。

2、所制備的NCM₈₁₁||Li袋式電池，在現(xiàn)實(shí)條件下（電解質(zhì)重量與正極容量比（E/C）≤3.5 g Ah^-1，負(fù)電極與正電極容量比（N/P）≤1.09），在不同溫度下都表現(xiàn)出較高的循環(huán)穩(wěn)定性。本工作強(qiáng)調(diào)了一個(gè)關(guān)鍵但容易被忽視的方向，設(shè)計(jì)一個(gè)全天候液體電解質(zhì)中的不對(duì)稱溶劑效應(yīng)。該結(jié)晶限制策略為實(shí)現(xiàn)具有較寬工作溫度范圍的能量密集型鋰金屬電池提供了一條實(shí)用的途徑，并代表了重要的理論進(jìn)展。

圖文展示

圖1.非對(duì)稱溶劑全天候電解質(zhì)的設(shè)計(jì)原理

圖2. ES/FEC混合物的熱力學(xué)分析

圖3. ES/FEC混合物的動(dòng)力學(xué)分析

圖4.配方電解質(zhì)的物理性質(zhì)、電化學(xué)性能和溶劑化結(jié)構(gòu)

圖5.界面屬性

圖6. ES/FEC基電解質(zhì)在不同溫度下的電化學(xué)性能

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