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楊培東院士，最新Nature Catalysis！

來(lái)源：時(shí)間：2024-04-16 10:51:41 瀏覽：1330次

第一作者：Yu Shan、Xiao Zhao、 Maria Fonseca Guzman

通訊作者：楊培東院士、Miquel B. Salmeron

通訊單位：加州大學(xué)伯克利分校

DOI: 10.1038/s41929-024-01119-2.

研究背景

有機(jī)配體覆蓋的無(wú)機(jī)納米顆粒廣泛應(yīng)用于納米醫(yī)學(xué)、光電子學(xué)和催化領(lǐng)域。納米顆粒（NPs）上的表面配體對(duì)外界刺激的動(dòng)態(tài)響應(yīng)決定了NP配體系統(tǒng)的功能。例如，在電催化過(guò)程中，NP表面上配體的集體解離可以導(dǎo)致NP/有序配體層間的形成，這是一個(gè)對(duì)CO₂到CO轉(zhuǎn)化具有高活性和選擇性的微環(huán)境。然而，高空間分辨率的原位表征技術(shù)的缺乏阻礙了對(duì)層間形成機(jī)制的全面理解，目前也沒(méi)有直接的證據(jù)來(lái)證明這種夾層的存在。加州大學(xué)伯克利分校楊培東院士等人利用原位光譜技術(shù)，在納米尺度上通過(guò)偏置誘導(dǎo)的配體分離闡明了微環(huán)境的形成途徑，全面了解了配體動(dòng)力學(xué)導(dǎo)致的NP表面的電場(chǎng)轉(zhuǎn)變。

文章要點(diǎn)

1、作者利用原位納米紅外光譜（nano-FTIR）、原位表面增強(qiáng)拉曼光譜（SERS）和密度泛函理論（DFT）計(jì)算，來(lái)監(jiān)測(cè)Ag-NOLI系統(tǒng)的電化學(xué)電位響應(yīng)的配體動(dòng)態(tài)行為。在振動(dòng)光譜的幫助下，揭示了十四烷基膦酸（TDPA）配體的偏置誘導(dǎo)解離如何促進(jìn)電催化中間層的發(fā)展，該中間層在Ag表面附近是穩(wěn)定的。

2、本文研究表明，隨著陰極偏置的逐漸增加，原位納米FTIR捕獲了聚集NPs從雙齒配體到單齒配體的轉(zhuǎn)變。此外，SERS還捕獲了從單齒配體向自由配體的轉(zhuǎn)變以及烷基鏈的構(gòu)象變化。這種配體的連續(xù)解離進(jìn)一步被DFT模擬證明。此外，還揭示了在銀表面由配體-解離過(guò)程形成的分離的配體和電解質(zhì)之間非共價(jià)相互作用的逐漸積累。這些相互作用有助于微環(huán)境中限制電場(chǎng)的發(fā)展，從而促進(jìn)了高催化性能。本工作對(duì)合理設(shè)計(jì)具有醫(yī)學(xué)、光電子和能量場(chǎng)的響應(yīng)性配體NP系統(tǒng)提供基本指導(dǎo)原則具有重要意義。

圖文展示

圖1.利用原位納米FTIR和SERS探測(cè)微環(huán)境形成的實(shí)時(shí)分子圖像

圖2.原位納米FTIR的建立和Ag NPs上配體的初始結(jié)合構(gòu)型的確定

圖3.雙齒到單齒轉(zhuǎn)換的空間解析和結(jié)構(gòu)動(dòng)力學(xué)

圖4.催化中間層的形成過(guò)程中的偏置誘導(dǎo)的第二鍵裂解

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