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葉金花教授成果精選丨點(diǎn)水成金，催碳生花，引領(lǐng)光催化領(lǐng)域發(fā)展之人

來源：本站時(shí)間：2019-12-01 22:33:50 瀏覽：7995次

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1. Nano Energy：超薄卟啉基金屬有機(jī)框架化合物的高效可見光催化產(chǎn)氫性能

開發(fā)無機(jī)半導(dǎo)體光催化劑用以光催化反應(yīng)，進(jìn)而生產(chǎn)清潔可再生的氫能已經(jīng)吸引了研究者們極大的關(guān)注。本文中作者制備了一種具有鈦羰基團(tuán)簇的卟啉基有機(jī)框架化合物（PMOF），在可見光照射下，利用Pt作為助催化劑時(shí)其光催化產(chǎn)氫率高達(dá)8.52 mmol·g^?1·h^?1。

這一PMOF光催化反應(yīng)為典型的配體-金屬轉(zhuǎn)移（LMCT）過程，即光生電子從卟啉基配體（集光體）轉(zhuǎn)移至鈦羰基團(tuán)簇（催化中心），因此增強(qiáng)了電荷載流子的空間分離。此外，長期穩(wěn)定性實(shí)驗(yàn)也證明PMOF在光催化產(chǎn)氫時(shí)具有出色的抗水侵蝕和光穩(wěn)定性。

An ultrathin porphyrin-based metal-organic framework for efficient photocatalytic hydrogen evolution under visible light, Nano Energy, 2019, 62, 250-258.

2. Appl. Catal., B：Bi₂MoO₆上氧缺陷誘導(dǎo)的特殊CO₂吸附模型及其高度選擇性產(chǎn)CH₄性能

尋找能夠?qū)O₂轉(zhuǎn)化為CH₄且具有超高選擇性的光催化劑是人工光催化領(lǐng)域極具挑戰(zhàn)的課題。本文中作者合成了具有氧缺陷的Bi₂MoO₆，在可見光照射下，其能夠?qū)O₂高效轉(zhuǎn)化為CH₄，反應(yīng)中的高度選擇性接近96.7%。

表征結(jié)果和DFT計(jì)算表明Bi₂MoO₆{001}面上的氧缺陷（OVs）不僅增強(qiáng)了光的富集和電子/空穴對(duì)的分離，而且使CO₂在特殊的二齒碳酸鹽模型下進(jìn)行吸附，這種熱動(dòng)力學(xué)過程進(jìn)一步促進(jìn)了^*CO中間體的形成，從而促進(jìn)了CH₄的轉(zhuǎn)化。

基于原位紅外光譜的結(jié)果可知，CO₂的吸附模型和氧缺陷存在與否兩種條件下的反應(yīng)中間體。此外，作者提出了高度選擇性轉(zhuǎn)化生成CH₄的光催化機(jī)理。這項(xiàng)研究為氧缺陷在選擇性CO₂光轉(zhuǎn)化以及設(shè)計(jì)高效產(chǎn)CH₄系統(tǒng)方面提供了新方法。

Oxygen vacancies induced special CO₂ adsorption modes on Bi₂MoO₆ forhighly selective conversion to CH₄, Appl. Catal., B, 2019, 259, 118088.

3. Adv. Funct. Mater.：聚合碳氮化合物的目標(biāo)剝離和重組裝及其高效的光催化性能

有目的地轉(zhuǎn)換光催化材料的性能，同時(shí)將這些優(yōu)點(diǎn)完全應(yīng)用在不同的光氧化還原反應(yīng)中對(duì)于充分利用太陽能極其重要。然而，要達(dá)到這一目標(biāo)仍困難重重。本文中作者展示了一種溫和、綠色、可逆的剝離-重組裝策略，用以轉(zhuǎn)換聚合碳氮化合物的性能，從而將其應(yīng)用在不同光氧化還原反應(yīng)中。

原位產(chǎn)生的H₂O分子的巨大擴(kuò)張效應(yīng)被限制在不同層間，這使得超薄聚合碳氮化合物能夠在較為溫和的溶液中（pH≈1.3）達(dá)到48%的高產(chǎn)率。更為重要的是，剝離-重組裝的過程可以使碳氮化合物隨著其層間組分的變換達(dá)到性能轉(zhuǎn)換的目的。

此外，經(jīng)過剝離和重組裝得到的碳氮化合物在降解異丙醇時(shí)表現(xiàn)出了超高的光催化和產(chǎn)氫性能，其表觀量子效率在420nm光照條件下分別高達(dá)27%和46%。

Targeted exfoliation and reassembly of polymeric carbon nitride for efficient photocatalysis,Adv. Funct. Mater.,2019, 29, 1901024.

4. Adv. Funct. Mater.：超薄鈷錳納米片在電子供給效應(yīng)下高效的光電化學(xué)水氧化性能

本文中作者制備了一種包含無定形Co(OH)_x層和超小Mn₃O₄納米晶的超薄鈷錳納米片，并將其作為α-Fe₂O₃薄膜的高效助催化劑應(yīng)用在光電化學(xué)（PEC）水氧化的研究中。相比純?chǔ)?Fe₂O₃薄膜，均勻分布的Co-Mn納米片的存在使其光電流在1.23V時(shí)較可逆氫電極（RHE）提高了2.6倍之多，且其陰極電勢(shì)相比初始電勢(shì)移動(dòng)約200mV。

此外，經(jīng)修飾的光陽極表現(xiàn)出了極佳的抗光腐蝕性，并在超過10h后仍能保持出色的穩(wěn)定性。納米片中包含的Mn位點(diǎn)為Co位點(diǎn)提供了電子供給通道，促進(jìn)了OH基團(tuán)的活化，極大地提高了其光催化水氧化性能。這些發(fā)現(xiàn)為設(shè)計(jì)PEC中的高性能助催化劑提供了有益的指導(dǎo)，同時(shí)為混合金屬化合物的可控制備指明了新的方向。

Ultrathin cobalt-manganese nanosheets: an efficient platform for enhanced photoelectrochemical water oxidation with electron-donating effect, Adv. Funct. Mater., 2019, 1904622.

5. Adv. Sci.：太陽光驅(qū)動(dòng)下鈷鐵共摻雜WO_2.72光催化系統(tǒng)在堿溶液中的高效產(chǎn)氧產(chǎn)氫

對(duì)于高效分解水系統(tǒng)來說，產(chǎn)氧電極是其中極其重要的組成部分。先前的工作中人們主要關(guān)注的是3d過渡金屬基電催化劑中電子結(jié)構(gòu)調(diào)控對(duì)產(chǎn)氧反應(yīng)（OER）的影響。然而，由于在堿性溶液中進(jìn)行OER時(shí)的不穩(wěn)定性，因此對(duì)調(diào)控原子序數(shù)大且具有較復(fù)雜電子結(jié)構(gòu)的W基化合物鮮有報(bào)道。

本文中作者報(bào)道了具有多孔海膽狀結(jié)構(gòu)的鈷鐵共摻雜WO_2.72（Co&Fe-WO）光催化系統(tǒng)，其共摻雜誘導(dǎo)的電子結(jié)構(gòu)調(diào)控使得原先在堿性環(huán)境中不穩(wěn)定的WO_2.72更為穩(wěn)定，并提高了材料反應(yīng)的效率。其中，共摻雜降低了W化學(xué)價(jià)帶的高度，確保了W基催化劑的持久性，并提高了W和O的吸電子性，使得Co和Fe在OER反應(yīng)中具有較高的價(jià)態(tài)，豐富了作為反應(yīng)活性位的表面羥基。

此外，Co&Fe-WO表現(xiàn)出了極低的過電勢(shì)（226 mV, J = 10 mA cm^-2），較低的塔菲爾斜率（33.7 mV dec^-1）和良好的導(dǎo)電性。將Co&Fe-WO催化劑應(yīng)用在光伏分解水系統(tǒng)中可以穩(wěn)定產(chǎn)氫50h，其太陽能產(chǎn)氫效率高達(dá)16.9%。

這項(xiàng)研究中，W基催化劑電子結(jié)構(gòu)的調(diào)控效果顯著，這為將極具前景但穩(wěn)定性差的催化劑應(yīng)用在太陽能轉(zhuǎn)化領(lǐng)域提供了有益的借鑒。

Co and Fe Codoped WO_2.72 as Alkaline-Solution-Available Oxygen Evolution Reaction Catalyst to Construct Photovoltaic Water Splitting System with Solar-To-Hydrogen Efficiency of 16.9%，Adv. Sci.,2019, 6, 1900465.

6. Angew. Chem. Int. Ed.：太陽光驅(qū)動(dòng)下僅需1.1%光能儲(chǔ)存的CuO_x/Al₂O₃及其增強(qiáng)的水-氣轉(zhuǎn)移反應(yīng)

通過煤氣化產(chǎn)氫為將煤轉(zhuǎn)化為其他化學(xué)能源提供了途徑，但是煤氣化的關(guān)鍵過程和熱催化水-氣轉(zhuǎn)移反應(yīng)（WGS）在能源技術(shù)中的能量損失仍然較大。本文中作者利用太陽光驅(qū)動(dòng)的WGS過程替代了傳統(tǒng)的熱催化過程，極大地降低了能源的損耗。

在光照條件下，CuO_x/Al₂O₃展現(xiàn)了出色的催化性能，相比貴金屬基催化劑，其效率更高。更為重要的是，太陽光驅(qū)動(dòng)的WGS不消耗電/熱能，僅僅需要1.1%的光能儲(chǔ)存。此外，作者指出，太陽能驅(qū)動(dòng)的WGS反應(yīng)主要是在光熱催化和光催化的共同作用下實(shí)現(xiàn)的。

Solar-driven water-gas shift reaction over CuO_x/Al₂O₃with 1.1% of light-to-energy storage, Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 7708-7712.

7.Chem. Commun.：選擇性包覆銅納米顆粒的超薄碳籠及其負(fù)載SrTiO₃的可見光分解水產(chǎn)氫性能

金屬誘導(dǎo)光催化（MIP）已經(jīng)成為太陽能轉(zhuǎn)化研究領(lǐng)域中高效利用可見光響應(yīng)化合物的有效方法。金屬銅儲(chǔ)量豐富、價(jià)格低廉，具有出色的光吸收性能，因此吸引了研究者極大的關(guān)注。然而，銅基催化劑在水和氧存在時(shí)極不穩(wěn)定，這導(dǎo)致了銅化合物的快速氧化和性能的降低。近來的電化學(xué)催化研究表明，碳層可以有效地保護(hù)過渡金屬不被氧化。

本文中作者利用溫和的化學(xué)氣相沉積（CVD）法制備了厚度可調(diào)的碳籠，從而得到了極為穩(wěn)定的Cu@C/STO(SrTiO₃)。得益于銅的自催化性，使得碳籠選擇性包覆的目標(biāo)得以實(shí)現(xiàn)。其中，具有厚度為1nm的碳籠且質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%的Cu@C/STO-10 ml表現(xiàn)出了高效且穩(wěn)定的可見光光催化產(chǎn)氫能力。此外，Cu@C/STO在空氣中熱催化還原4-硝基苯酚(4-NP)和2-氨基苯酚（4-AP）時(shí)也具有出色的性能。

Copper nanoparticles selectively encapsulatedin an ultrathin carbon cage loaded on SrTiO₃asstable photocatalysts for visible-light H₂ evolutionvia water splitting, Chem. Commun.,2019,55, 12900.

8. Nanoscale：基于Li電化學(xué)調(diào)控法制備自模板構(gòu)筑的一維NiMo納米線及其產(chǎn)氫性能

NiMo基材料被認(rèn)為是替代堿性電解質(zhì)產(chǎn)氫反應(yīng)中Pt電催化劑的最佳候選。然而，通過電化學(xué)方法構(gòu)筑納米結(jié)構(gòu)，尤其是一維NiMo材料尤其困難。本文中作者利用Li電化學(xué)調(diào)控技術(shù)，首次在NiMoO₄納米棒中嵌入鋰離子得到了一維NiMo納米線。在1M KOH中，NiMo催化劑表現(xiàn)出了較高的HER反應(yīng)性能，其在電流密度為10mA cm^-2時(shí)具有較低的過電勢(shì)、較小的塔菲斜率和電荷轉(zhuǎn)移電阻。

此外，NiMo催化劑具有較高的法拉第效率，且在長期反應(yīng)過程中沒有催化性能的衰減。NiMo催化劑出色的性能主要得益于Ni和Mo間的協(xié)同作用和獨(dú)特的納米結(jié)構(gòu)，這可以暴露更多的活性位點(diǎn)，從而促進(jìn)了物質(zhì)轉(zhuǎn)移和氫氣的釋放。

Self-templated construction of 1D NiMonanowires via a Li electrochemical tuning method for the hydrogen evolution reaction, Nanoscale, 2019, 11, 19429.

9. Nat. Commun.：選擇性光支持的單鎳原子催化劑及其太陽光驅(qū)動(dòng)的CO₂甲烷化反應(yīng)

由于散射太陽光輻射下物體的溫度遠(yuǎn)低于80℃，所以常規(guī)條件下太陽光驅(qū)動(dòng)的CO₂甲烷化反應(yīng)難以進(jìn)行。本文中作者利用選擇性光吸收體構(gòu)筑了光熱系統(tǒng)，從而在較弱的光輻射條件下（1 kWm^-2）可以產(chǎn)生高溫（288℃），這高于傳統(tǒng)光熱催化劑系統(tǒng)溫度達(dá)3倍之多。

此外，具有單鎳原子的超薄無定型Y₂O₃（SA Ni/Y₂O₃）表現(xiàn)出了優(yōu)異的CO₂甲烷化反應(yīng)性能。通過選擇性光吸收體的支持，SA Ni/Y₂O₃在太陽光輻射下達(dá)到了80%的CO₂轉(zhuǎn)化效率和7.5 Lm^-2 h^-1的CH₄產(chǎn)率。這項(xiàng)研究證明該系統(tǒng)能夠直接富集分散太陽能，從而具有將CO₂轉(zhuǎn)化為有價(jià)值的化學(xué)品的巨大潛力。

Selective light absorber-assisted single nickel atom catalysts for ambient sunlight-driven CO₂ methanation, Nat. Commun.,2019, 10:2359.

作者簡介

葉金花教授1983年畢業(yè)于浙江大學(xué)，1984年赴日本東京大學(xué)留學(xué)，1987年獲理學(xué)碩士，1990年獲理學(xué)博士學(xué)位。畢業(yè)后先后受聘于日本大阪大學(xué)和日本國立物質(zhì)材料研究機(jī)構(gòu)。從1993年起歷任NIMS主任研究員、主干研究員、主席研究員。

2006年起任光催化材料研究中心主任，2011年起任環(huán)境再生材料研究中心主任。2008年起兼任北海道大學(xué)化學(xué)院教授。2005年入選教育部長江學(xué)者獎(jiǎng)勵(lì)計(jì)劃講座教授，2006年獲得國家海外杰出青年基金，2010年入選中組部國家千人計(jì)劃。2011策劃及全力推進(jìn)成立“天津大學(xué)—NIMS聯(lián)合研究中心”，兼任聯(lián)合研究中心主任。

近10多年來，葉金花教授帶領(lǐng)20人左右的研究團(tuán)隊(duì)從事新型高效半導(dǎo)體光催化材料的開發(fā)以及在太陽能轉(zhuǎn)換和環(huán)境凈化方面應(yīng)用的研究，先后承擔(dān)了日本政府及產(chǎn)業(yè)界十幾項(xiàng)重大研究項(xiàng)目，取得了多項(xiàng)國際領(lǐng)先的創(chuàng)新性成果。在Nature，Nature Materials，Phy. Rev. Lett.，Angew. Chem. Int. Ed.，J. Am. Chem. Soc.， Adv. Mater.，Adv. Funct. Mater.，ACS Nano等國際著名雜志上發(fā)表論文450余篇，迄今已獲得同行約21000余次引用，單篇論文引用最高超過2100次，H因子75。

目前兼任日本光功能材料學(xué)會(huì)組織委員會(huì)成員，光化學(xué)轉(zhuǎn)化及太陽能存儲(chǔ)國際學(xué)會(huì)(IPS)，國際組織委員會(huì)成員，Science and Technology of Advanced Materials副主編，NPG Asia Materials編輯咨詢顧問委員會(huì)成員，Progress in Natural Science: Materials International編委成員等。

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