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太強了!清華張強團隊,一天兩篇頂刊!
來源: 時間:2023-12-19 16:06:10 瀏覽:1427次


1. J. Am. Chem. Soc.:單原子位點上的誘導效應(yīng) 

第一作者:Chang-Xin Zhao

通訊作者:張強教授、李博權(quán)研究員、劉芯言研究員

通訊單位:清華大學、北京理工大學、電子科技大學

DOI: https://doi.org/10.1021/jacs.3c09190



研究背景



單原子催化劑(SACs)表現(xiàn)出很好的電催化活性,該特性可以通過在碳骨架中引入雜原子摻雜進一步增強。通過金屬原子、雜原子摻雜和它們間的C/N原子之間的相互作用,可有效地調(diào)節(jié)單原子位點的電子結(jié)構(gòu)和固有的氧還原反應(yīng)(ORR)電催化活性。此外,雜原子的摻雜位置提供了額外的自由度來調(diào)節(jié)電子結(jié)構(gòu)和ORR電催化活性。因此,揭示雜原子摻雜位置與本征ORR電催化活性之間的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系以及精確定位摻雜劑的策略具有重要意義。基于此,清華大學張強教授、北京理工大學李博權(quán)研究員和電子科技大學劉芯言研究員等人報道了一種涉及配體修飾的合成策略,旨在精確調(diào)節(jié)摻雜劑和單原子位點之間的距離,通過精確的合成優(yōu)化了ORR的電催化活性。



文章要點



1、以磷(P)摻雜和Fe SAC為例,作者揭示了雜原子摻雜位置與ORR活性之間的結(jié)構(gòu)-性能關(guān)系類似于有機化學中的誘導效應(yīng)。ORR電催化活性隨著P摻雜劑與Fe單原子位點之間距離的縮短而增加,因此需要將P原子引入盡可能靠近Fe中心的位置。

2、利用三苯基膦(PPh3)作為前驅(qū)體,其孤對電子誘導與Fe中心的配位相互作用,使得P原子精確定位在Fe單原子位點的第一配位殼層。因此,所制備的FeNC-P催化劑在堿性和酸性介質(zhì)中都具有良好的ORR電催化活性,在Zn-空氣(ZABs)電池和燃料電池中具有廣闊的應(yīng)用前景。



圖文展示



 

圖1.單原子位點上的誘導效應(yīng)

 

圖2.配體修飾合成策略的機理

 圖3. FeNC-P的材料表征


 圖4.電催化ORR活性


 圖5.使用FeNC-P電催化劑的ZAB和PEMFC的電化學性能



2、Adv. Mater.綜述液態(tài)電池到固態(tài)電池:LRMO層狀氧化物作為高能量密度正極 

第一作者:Wei-Jin Kong

通訊作者:張強教授、趙辰孜助理研究員

通訊單位:清華大學

DOI: https://doi.org/10.1002/adma.202310738


研究背景



富-鋰錳-基(LRMO)正極材料因其高比容量、高能量密度和高性價比,受到了科研人員的廣泛關(guān)注。然而,循環(huán)穩(wěn)定性差、電壓衰減和氧氣逸出等挑戰(zhàn)限制了它們在液態(tài)鋰離子電池(LIBs)中的商業(yè)應(yīng)用。因此,由于其顯著的安全特性和優(yōu)越的能量密度,科研人員對有彈性全固態(tài)電池(ASSBs)的發(fā)展越來越感興趣。不同于傳統(tǒng)的液態(tài)LIBs,基于LRMO正極的ASSBs具有長期循環(huán)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性和更寬的電化學窗口穩(wěn)定性等優(yōu)點。基于此,清華大學張強教授和趙辰孜助理研究員等人報道了LRMO正極在ASSBs中的應(yīng)用所面臨的挑戰(zhàn)和基本認識。



文章要點



1、首先,作者綜述了近年來LRMO正極的研究進展,以及LRMO正極的晶體結(jié)構(gòu)和電化學反應(yīng)機理,對界面問題進行了探討。然后,作者進一步了解它們的性質(zhì),并探索可靠的策略來解決LRMO正極-SEs界面的化學/機械不穩(wěn)定性,特別關(guān)注解決LRMO正極在高壓下的體積波動和氧氧化還原等問題。

2、此外,通過將LRMO正極與固態(tài)電解質(zhì)相匹配來制造高能量密度ASSBs(≥600 Wh/kg)。這些組合的協(xié)同作用將為克服傳統(tǒng)液態(tài)電池的能量密度和安全限制開辟新的機會,除了在實驗室的開發(fā)過程中,也在向?qū)嶒炆踔链笠?guī)模生產(chǎn)過渡的過程中。最后,作者對LRMO正極在ASSBs中的應(yīng)用進行了深入的分析和展望。



圖文展示




 圖1.動力電池領(lǐng)域正極材料性能比較

 

圖2. LRMO正極反應(yīng)機理的關(guān)鍵進展

 

圖3. LRMO正極的晶體結(jié)構(gòu)和充/放電曲線

 

圖4. ASSBs克服傳統(tǒng)液態(tài)LIBs中LRMO正極的關(guān)鍵挑戰(zhàn)

 

圖5. LRMO正極在ASSBs應(yīng)用中的主要挑戰(zhàn)


 圖6. ASSBs應(yīng)用中正極的界面力學和化學降解


 圖7. LRMO正極在ASSB應(yīng)用中的改性策略

 圖8. ASSB應(yīng)用中正極界面力學穩(wěn)定性

 

圖9. ASSB應(yīng)用中正極界面化學穩(wěn)定性


 圖10. LRMO正極在ASSB應(yīng)用中的未來發(fā)展方向

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全部 3小時前 四川
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