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湖南大學王雙印團隊丨連發(fā)兩篇Angew.！
來源： 時間：2023-12-19 16:11:37 瀏覽：2246次

1. Angew. Chem. Int. Ed.：可持續(xù)合成尿素的通用策略！

第一作者：Xiaojin Tu

通訊作者：王雙印教授、陳晨副教授和陳大偉博士

通訊單位：湖南大學

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202317087



研究背景



尿素（CO(NH2)2）不僅是不可或缺的氮肥，也是各種工業(yè)中使用的化學原料。其中，Bosch-Meiser工藝是生產(chǎn)尿素的主要方法，屬于能源密集，且會排放大量的CO2。氨（NH3）作為制造尿素的原料，是通過Haber-Bosch方法生產(chǎn)，也是能源密集型。在環(huán)境條件下，CO2與含氮小分子（N2、NO、NO2-和NO3-）的電驅動催化C-N偶聯(lián)實現(xiàn)可持續(xù)和直接的尿素合成，繞過了NH3合成的中間步驟，也是一種可持續(xù)的CO2和NO3-廢物共同升級的方法。然而，其主要的挑戰(zhàn)在于未激活的C-N偶聯(lián)過程?；诖?，湖南大學王雙印教授等人報道了陽離子效應，重點研究了如何電催化C-N偶聯(lián)和C-N鍵，并提出了一種與堿金屬陽離子的中間組裝策略來激活電極/電解質界面上的C-N偶聯(lián)過程。



文章要點



1、研究發(fā)現(xiàn)，尿素合成活性遵循：Li+ < Na+ < Cs+ < K+。在K+存在下，在TiO2模型催化劑上，在-1.50 V條件下，尿素產(chǎn)率為265.6±13.3 mmol h-1 g-1，具有優(yōu)異的性能，其相應的法拉第效率（FE）為26.4%，局部電流密度為22.9 mA cm-2。

2、密度泛函理論（DFT）計算和同步輻射傅里葉變換紅外光譜（SR-FTIR）表明，通過K+介導的中間體組裝，1st和2nd C-N偶聯(lián)的勢壘明顯降低，分別促進了*ONCO和*ONCONO物種的形成。在引入單原子Co后，TiO2（Co1-TiO2）的工作電位降低至-0.80 V，尿素產(chǎn)率為212.8±10.6 mmol h-1 g-1。該策略適用于各種尿素合成電催化劑，表明電極/電解質界面的中間組裝是促進可持續(xù)合成尿素的通用策略。



圖文展示




 圖1.在TiO2上合成尿素的電化學性能

 圖2.同位素標記原位SR-FTIR光譜測量


 圖3.理論計算

 圖4. TiO2中引入單原子Co促進尿素合成


 圖5.持續(xù)合成尿素中間體的通用性


2、Angew. Chem. Int. Ed.：Ni基電催化劑上空位誘導的AORs催化機理

第一作者：Wei Chen、Jianqiao Shi

通訊作者：王雙印教授

通訊單位：湖南大學

DOI: https://doi.org/10.1002/anie.202316449



研究背景



鎳（Ni）基電催化劑具有其優(yōu)異的性能，在電化學醇氧化反應（alcohol oxidation reactions, AORs）中得到了廣泛的應用，其活性相通常是富含空位的氧化鎳/氫氧化物（NiOxHy）。然而，科研人員還沒有意識到原子空位在AORs中的催化作用。基于此，湖南大學王雙印教授等人報道了空位誘導的AORs在NiOxHy上的催化機制。通過確定AORs在模型電催化劑上的反應機理，即缺空位β-Ni(OH)2、富空位β-Ni(OH)2和富Ni空位β-Ni(OH)2上的反應機理，作者研究了AORs（包括PAOR和VDOR）中鎳（Ni）和氧（O）空位對NiOxHy物種的催化作用。



文章要點



1、對于β-Ni(OH)2或VNi-β-Ni(OH)2上的AORs，其唯一的電催化功能是晶格氧介導機制（LOM），其中含有親電晶格氧的Ni3+-O鍵作為氧化還原介質，Ni空位有利于生成Ni3+-O鍵，促進AORs過程中醇的脫氫。由于LOM的氧化還原介質是不可移動的親電晶格氧，導致其不能催化C-C鍵的裂解。因此，由于LOM和自發(fā)偶聯(lián)反應（如自由基偶聯(lián)或縮合）的協(xié)同作用，在VDOR過程中，氧空位較少的β-Ni(OH)2/VNi-β-Ni(OH)2會被鈍化，從而表現(xiàn)出較差的性能。

2、在VR-β-Ni(OH)2表面，大量的氧空位導致配位不飽和Ni原子（VO-Ni）暴露，VO-Ni可以作為活性位點生成含有親電吸附氧的OH吸附（VO-Ni2+δ-(OH)ads）。除LOM外，VR-β-Ni(OH)2上的AOR還具有另一種電催化功能，即以VO-Ni2+δ-(OH)ads為氧化還原介質的氧空位誘導吸附氧介導機制（VO-AOM）。

3、由于親電吸附氧的反應性和遷移性，VO-Ni2+δ-(OH)ads不僅可以從醇中搶奪氫原子，還可以攻擊特定的C-C鍵，導致C-C鍵斷裂。由于LOM和VO-AOM的協(xié)同作用，VR-β-Ni(OH)2有效催化R-CHOH-CH2OH電氧化為R-COOH和HCOOH，并具有優(yōu)異的VDOR性能。氧作為活性相可以催化電氧化，R-空位誘導的VDORs在NiOxHy物種上的催化機制是必不可少的，尤其是在C-C鍵的裂解中。本研究強調了Ni基電催化劑上空位誘導AORs催化機理的重要性，豐富了納米電催化催化劑中缺陷化學的內容。



圖文展示



 圖1. VR-β-Ni(OH)2中Ni和氧空位的表征

 圖2.區(qū)分β-Ni(OH)2電氧化反應中產(chǎn)生的親電氧物種


 圖3.β-Ni(OH)2對PAOR的電催化作用

 圖4. PAOR和VDOR在β-Ni(OH)2上的反應途徑

 圖5. PAOR對VR-β-Ni(OH)2的空位誘導催化機理

圖6. VDOR對VR-β-Ni(OH)2的空位誘導催化機理

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全部 3小時前 四川
文字是人類用符號記錄表達信息以傳之久遠的方式和工具?，F(xiàn)代文字大多是記錄語言的工具。人類往往先有口頭的語言后產(chǎn)生書面文字，很多小語種，有語言但沒有文字。文字的不同體現(xiàn)了國家和民族的書面表達的方式和思維不同。文字使人類進入有歷史記錄的文明社會。
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